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甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲醇、甲酸等含氧化合物，具有重大的經(jīng)濟(jì)價值。雖然經(jīng)過眾多科研團(tuán)隊(duì)多年研究，其商業(yè)化之路仍然任重道遠(yuǎn)。

問題在于：甲烷直接氧化制甲醇并非計量反應(yīng)，速度太慢，收率又低；另外，甲醇直接羰基化制乙酸未見報道。

有鑒于此，Maria Flytzani-Stephanopoulos等人報道了一種原子級分散的單核Rh/Zeolite、Rh/TiO2負(fù)載型催化劑，可在溫和條件下利用CO和O2將甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲醇和乙酸。

圖1. Rh-ZSM-5催化劑的TEM和CO-DRIFTS光譜

圖2. Rh-ZSM-5催化劑的TEM和CO-DRIFTS光譜

研究人員利用普通浸漬法，制備得到以上催化劑，然后在150 ℃，30bar（CO/O2）條件下，通過間歇式高壓釜進(jìn)行試驗(yàn)，每次批次實(shí)驗(yàn)反應(yīng)時間約3h。

研究發(fā)現(xiàn)，烷直接轉(zhuǎn)化為甲醇和轉(zhuǎn)化為乙酸是兩種哇暖不同的反應(yīng)路徑，甲醇并不是生成乙酸過程中的中間體。因此，通過催化條件的改變，可以對產(chǎn)物選擇性的調(diào)控，實(shí)現(xiàn)22000 μmol 乙酸 g-1cat，230 μmol 甲醇g-1 cat，選擇性在60%-100%之間。

總之，這項(xiàng)工作提供了一種高活性甲烷直接氧化催化劑，對甲烷高效利用的催化劑可控設(shè)計和制備，起到了重要指導(dǎo)作用！

表1. ZSM-5和0.5 wt% Rh-ZSM-5液體氧化產(chǎn)物對比

Junjun Shan, Mengwei Li, MariaFlytzani-Stephanopoulos et al. Mild oxidation of methane to methanol or aceticacid on supported isolated rhodium catalysts. Nature 2017, 551, 605–608.