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鈣鈦礦太陽能電池領(lǐng)域發(fā)展迅速，短短幾年最高光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）已經(jīng)超過22%，逼近了目前商用的硅基太陽能電池。鈣鈦礦太陽能電池相比前輩硅基太陽能電池有諸多優(yōu)勢，不過其實際環(huán)境下的工作穩(wěn)定性以及大規(guī)模制備方面還面臨一些難題。常規(guī)的鈣鈦礦太陽能電池的結(jié)構(gòu)中，鈣鈦礦層介于空穴傳輸材料層與電子傳輸材料層之間。最典型的空穴傳輸材料是spiro-OMeTAD，但是它合成步驟較長、價格昂貴。因此，開發(fā)新型的空穴傳輸材料，對于實現(xiàn)重復(fù)性好、穩(wěn)定性高以及價格低廉的鈣鈦礦太陽能電池十分重要。

新型空穴傳輸材料的開發(fā)，前提是需要理解空穴傳輸材料結(jié)構(gòu)與鈣鈦礦電池性能間的關(guān)系。噻吩環(huán)類半導(dǎo)體材料往往具有優(yōu)良的光電特性，它們的空穴遷移率高，而且噻吩與碘之間的相互作用還可以促進(jìn)光生空穴的傳輸，非常適合用于設(shè)計高效率的空穴傳輸材料。但是實際上，除了少數(shù)的例子，絕大多數(shù)基于噻吩的空穴傳輸材料所制備的電池器件，效率都不高于16%，明顯偏低。最近，天津大學(xué)李祥高教授、瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院（EPFL）Michael Grätzel、Dongqin Bi、Shaik MohammedZakeeruddin等研究者報道了兩個基于噻吩的空穴傳輸材料Z25及Z26，成本低，所制得鈣鈦礦太陽能電池PCE超過20%，穩(wěn)定性良好。其中基于Z26的空穴傳輸材料，其太陽能電池器件的PCE可高達(dá)20.1%，接近基于spiro-OMeTAD的器件。

圖1. 新型空穴傳輸材料及其合成。圖片來源：Nano Energy

在空穴傳輸材料Z25及Z26分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)中，末端的三苯胺具有較好的空間結(jié)構(gòu)，可以有效阻礙π推擠，防止其存在結(jié)晶，也可以降低光吸收層與金電極的直接接觸，因此可以有效地防止空穴與電子的復(fù)合。而引入甲氧基基團(tuán)可以提高材料的溶解性。因為Z26中引入雙鍵，對于Z25與Z26，噻吩環(huán)與苯環(huán)的夾角分別為22.27°和12.09°。

研究者測試了兩種材料的基本物理性質(zhì)（圖2）。可以看出Z26比Z25吸收更寬或紅移，這是由于Z26的雙鍵增強了其分子共軛?？昭▊鬏敳牧显谌芤杭氨∧ぶ械臒晒獗憩F(xiàn)類似，這表明薄膜中沒有非常強的聚集或結(jié)晶。另外，兩種分子的熱穩(wěn)定性都比較好。

圖2. a）空穴傳輸材料在THF溶液及薄膜中的吸收；b）空穴傳輸材料在溶液及薄膜中的熒光；c）兩種空穴傳輸材料DSC及TGA曲線；d）空穴傳輸材料計算的前線軌道。圖片來源：Nano Energy

研究者還測試了兩種材料的其電化學(xué)特性，并以spiro-OMeTAD作為對照（圖3）。三個材料的HOMO能級非常相似，可以有效的傳輸空穴。電池不同層的能級分布圖中，由于空穴傳輸材料的HOMO能級比鈣鈦礦的更淺，所以可以產(chǎn)生有效的空穴傳輸。對鈣鈦礦進(jìn)行摻雜，發(fā)現(xiàn)加入幾種空穴傳輸材料之后，熒光強度均大幅度降低，表明鈣鈦礦與空穴傳輸材料之間的電荷傳輸是有效的。而時間分辨熒光光譜表面，Z25與Z26都可以從鈣鈦礦層有效的進(jìn)行空穴抽取。

圖3. a）電化學(xué)測試曲線；b）能級分布圖；c）熒光猝滅曲線；d）時間分辨熒光光譜。圖片來源：Nano Energy

隨后作者制備了太陽能電池器件并進(jìn)行了光電性能測試（圖4）?；赯26的電池器件，效率曲線、光響應(yīng)、穩(wěn)態(tài)輸出功率都接近于基于spiro-OMeTAD的電池器件，說明二者具有相似的空穴傳輸性能。在穩(wěn)定性測試中，作者發(fā)現(xiàn)，基于Z26的電池器件穩(wěn)定性明顯好于基于Z25的電池器件，而基于Z25的電池器件穩(wěn)定性又明顯好于基于spiro-OMeTAD的電池器件（圖5）。

圖4. a）掃描電鏡圖片；b）電流-電壓曲線；c）外量子效率曲線；d）穩(wěn)定的功率輸出曲線。圖片來源：Nano Energy

圖5. a）黑暗中沒有封裝的穩(wěn)定性測試；b）持續(xù)太陽光照下在氮氣氛圍的穩(wěn)定性測試。圖片來源：Nano Energy

本文作者設(shè)計合成了兩種簡單廉價的空穴傳輸材料，所制得的鈣鈦礦太陽能電池器件的性能與基于經(jīng)典的spiro-OMeTAD的器件相差較小。而且，在穩(wěn)定性方面還表現(xiàn)出了巨大的優(yōu)勢。

原文題目：

Over 20% PCE perovskite solar cells with superior stability achieved by novel and low-cost hole-transporting materials

Nano Energy, 2017, 41, 469-475, DOI: 10.1016/j.nanoen.2017.09.035