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【引言】

 

納米粒子和溶劑之間的相互作用，對(duì)于形成復(fù)亞穩(wěn)態(tài)納米結(jié)構(gòu)非常重要。但是采用傳統(tǒng)的液體電池透射電子顯微鏡（TEM），直接觀察是非常困難的。那么如何才能觀察到納米粒子的聚合過(guò)程中的變化呢？本文發(fā)現(xiàn)了一種非常重要的無(wú)窗系統(tǒng)，可以直接觀察Au-Pt納米顆粒的形成過(guò)程。

 

【成果簡(jiǎn)介】

 

近日，美國(guó)西北大學(xué)的Vinayak P. Dravid和Chad A. Mirkin（共同通訊）作者等人，在無(wú)定形碳膜上掃描探針嵌段共聚物光刻（SPBCL）沉積的聚合物納米反應(yīng)器，構(gòu)成的無(wú)窗系統(tǒng)，觀察溶劑蒸發(fā)的超細(xì)Au-Pt雙金屬納米粒子粗化現(xiàn)象。在這種反應(yīng)器中，金屬離子前體原位合成均勻的Au-Pt納米顆粒。聚合物薄膜的不均勻蒸發(fā)使納米顆粒集中，加速聚合物邊緣處的聚結(jié)動(dòng)力學(xué)。本文通過(guò)聚結(jié)的粒子力的定性分析，聚合物邊緣引起的毛細(xì)管效應(yīng)，分析其在該過(guò)程中起著的重要作用。這項(xiàng)工作分析了溶劑的作用，揭示納米粒子在多元納米結(jié)構(gòu)合成過(guò)程中的粗化行為，提供SPBCL過(guò)程中，形成納米粒子的方法。相關(guān)成果以“Windowless Observation of Evaporation-Induced Coarsening of Au–Pt Nanoparticles in Polymer Nanoreactors”為題發(fā)表在JACS上。

 

【圖文導(dǎo)讀】

 

圖 1無(wú)定形碳膜聚合物納米反應(yīng)器圖

 

 

（A）納米反應(yīng)器陣列的HAADF圖；

 

（B）納米反應(yīng)器陣列的AFM圖；

 

（C）三個(gè)納米反應(yīng)器圓頂?shù)腁FM高度圖；

 

（D）納米反應(yīng)器的9個(gè)AFM高度輪廓的外推接觸角圖。

 

 

圖 2 聚合物納米反應(yīng)器中，局部電子輻射形成的Au-Pt納米顆粒圖

 

（A）不同的前體的聚合物納米反應(yīng)器中，Au含量EDS分析圖；

 

（B）FFT徑向強(qiáng)度分布與高斯擬合Au和Pt{111}反射區(qū)域的函數(shù)圖（插圖：Au-Pt納米顆粒的典型HRTEM圖像）。

 

 

圖 3 電子輻射，不均勻地蒸發(fā)聚合物圖

 

 

（A）聚合物隨時(shí)間變化的假彩色HAADF圖像；

 

（B）聚合物蒸發(fā)過(guò)程的三階段示意圖；

 

（C）聚合物蒸發(fā)區(qū)域的平均（黑色）和最強(qiáng)（藍(lán)色）的HAADF圖。

 

 

圖 4 非均勻聚合物蒸發(fā)引起的Au-Pt納米顆粒的遷移圖

 

 

（A）降噪ADF圖像和Au-Pt納米顆粒的追蹤圖；

 

（B）燈絲區(qū)域納米粒子和燈絲中心距離的掃描數(shù)量函數(shù)圖；

 

（C）跟蹤納米粒子的掃描數(shù)量函數(shù)圖。

 

 

圖 5 Au-Pt納米粒子的常規(guī)動(dòng)力學(xué)聚結(jié)圖

 

 

（A，C）序列彩色增強(qiáng)的納米粒子聚結(jié)的降噪ADF圖；

 

（B，D）邊緣距離和每個(gè)NP對(duì)的線性擬合的掃描數(shù)量函數(shù)圖。

 

 

圖 6 流體邊緣顆粒的狀態(tài)分析圖

 

 

（A）自上而下的流體邊緣的粒子模型示意圖；

 

（B）z方向上顆粒的毛細(xì)管力與流體邊緣總顆粒尺寸的相對(duì)位置函數(shù)圖。

 

 

【小結(jié)】

 

本文研究了SPBCL過(guò)程的早期階段，較小的顆粒粗化，形成較大的多組分納米顆粒。在SPBCL工藝中，聚合物分解可能不均勻，如碳?xì)埩粑锏目臻g分布，納米粒子粗化階段期間的聚合物分解，加速小的納米粒子局部聚集成中等粒徑；但是會(huì)阻礙納米反應(yīng)器中，剩余顆粒的粗化和納米顆粒的聚合。值得注意的是，大量的金屬離子前體，可用于聚合物納米反應(yīng)器。因此，研究更復(fù)雜的多組分納米粒子的相互作用，其他非揮發(fā)性溶劑體系，如離子液體也可以使用納米反應(yīng)器進(jìn)行探索。該策略應(yīng)該提供一種策略，深入分析流體分散體中，復(fù)雜納米顆粒的動(dòng)力學(xué)和相互作用。