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【引言】

 

目前，半導(dǎo)體共軛聚合物異質(zhì)結(jié)型太陽電池（PSC）引起了科研工作者的廣泛關(guān)注，聚合物太陽電池具有重量輕、可溶液打印加工以及價格低廉等特點，特別是以其可制備發(fā)展柔性器件可極大的促進該類新能源器件在可穿戴式器件方面的發(fā)展，具有重要的研究價值和商業(yè)意義。在過去的研究中，具有D-A共軛結(jié)構(gòu)的氟取帶苯并噻二唑被廣泛的用于高效光伏材料的合成與報道，例如厚膜給體材料PffBT4T-2OD，其器件效率可超過10%，隨后與PffBT4T有相似結(jié)構(gòu)的家族化合物在富勒烯與非富勒烯有機太陽電池中也都得到了很好的拓展。為了進一步提高該類聚合物的能量轉(zhuǎn)化效率，何鳳課題組基于研究團隊近三年在氯取代聚合物的設(shè)計、合成及器件研究積累，通過氯原子取代策略進一步調(diào)節(jié)材料體系的能級分布和薄膜形貌，最終實現(xiàn)了該類氯取代聚合物效率和穩(wěn)定性的雙重提高。

 

【成果簡介】

 

 

近日，中國南方科技大學(xué)何鳳（通訊作者）等人，合成了氯取代苯并噻二唑-T4聚合物給體材料PBT4T-Cl，通過選擇性的在四聚噻吩中間聯(lián)噻吩位置上引入一個氯原子，該氯取代使聚合物材料HOMO能級下降了0.14 eV，但光譜只是輕微藍移（8納米），這樣分子設(shè)計可保證太陽電池器件開路電壓提升的同時保持高的短路電流；再加上氯原子特有的空3d軌道，通過其和給電子單元或者共軛體系中孤電子對的相互作用，可賦予活性層中組分間更強的分子間相互作用，能有效調(diào)節(jié)氯取代聚合物材料的聚集及薄膜穩(wěn)定性，加強器件中電荷的傳輸同時實現(xiàn)器件效率和穩(wěn)定性的雙重提高。與非氯化類似物相比，基于PBT4T-Cl的富勒烯類器件的開路電壓和填充因子方面都有明顯的提高，轉(zhuǎn)換效率（PCE）高達11.18％，是迄今為止報道的最高效率的氯化聚合物富勒烯太陽能電池。本文采用掠入射X射線衍射、原子力顯微鏡和透射電鏡等表征，揭示了氯取代可極大的加強PBT4T-Cl的分子間相互作用，在直接旋涂制備的薄膜就具有很好的纖維狀結(jié)構(gòu)，而不具有氯取代的聚合物則需要經(jīng)過高溫退火才能得到類似的結(jié)構(gòu)，由此氯取代可通過其加強的分子間相互作用優(yōu)化活性層形貌，進而促進PSC器件的性能。更重要的是，PBT4T-C1的器件具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，實驗表明儲存50天后的效率仍為8.16％，遠遠高于不含氯原子取代的同類材料的穩(wěn)定性。通過這項研究，表明氯取代是一種簡單高效的重要思路，其為設(shè)計新型共軛聚合物半導(dǎo)體材料在效率和穩(wěn)定性的雙重突破上提供了重要的解決方案，同時氯取代往往能有效降低相應(yīng)化學(xué)合成成本。綜上所述，氯取代必將有效推動該類聚合物材料器件能的快速提升，低成本的材料合成也極大地有利于該類材料的商業(yè)化應(yīng)用，快速推動該領(lǐng)域的不斷向前發(fā)展。相關(guān)成果以“A Chlorinated π-Conjugated Polymer Donor for Efficient Organic Solar Cells”為題發(fā)表在Joule上。

 

【圖文導(dǎo)讀】

 

圖 1 PBT4T-Cl的主要合成路線圖

 

圖 2 聚合物與PC₇₁BM共混的穩(wěn)態(tài)光伏特性圖

 

（A）在100 mW cm^-2 AM 1.5 G輻照下，PBT4T-Cl和PffBT4T-2OD與P_C71BM混合的最佳PSC器件的J-V曲線；

（B）器件的EQE譜圖；

（C）相應(yīng)活性層的吸收光譜圖。

 

圖 3 GIWAXS聚合物混合薄膜的表征

（A）PBT4T-Cl：PC₇₁BM混膜的GIWAXS譜圖；

（B）PffBT4T-2OD：PC₇₁BM混膜的GIWAXS譜圖；

（C）PBT4T-Cl：PC₇₁BM和PffBT4T-2OD：PC₇₁BM混膜的面外線剖面圖；

（D）PBT4T-Cl：PC71BM和PffBT4T-2OD：PC71BM混膜的面內(nèi)線剖面圖。

 

圖 4聚合物共混膜的納米結(jié)構(gòu)形貌表征

（A）PBT4T-Cl：PC₇₁BM混膜的TEM圖像；

（B）PffBT4T-2OD：PC₇₁BM混膜的TEM圖像；

（C）PBT4T-Cl：PC₇₁BM混膜的AFM圖像；

（D）PffBT4T-2OD：PC₇₁BM混膜的AFM圖像。

 

圖 5 聚合物基器件中的電荷動態(tài)特性表征

（A）PBT4T-Cl、PffBT4T-OD、PBT4T-Cl：PC₇₁BM和PffBT4T-OD：PC₇₁BM的PL光譜圖；

（B）PBT4T-Cl和PffBT4T-OD混合PC₇₁BM的最優(yōu)PSC器件的光強I和J_sc的關(guān)系圖。

 

圖 6 最佳PSC器件的壽命測試圖

（A）開路電壓V_OC隨時間的變化；

（B）短路電流密度Jsc隨時間的變化；

（C）填充因子FF隨時間的變化；

（D）器件效率隨時間的變化。

 

小結(jié)

 

 

本文設(shè)計并合成了一種新型氯取代聚合物給體PBT4T-Cl，基于PBT4T-Cl的聚合物太陽電池的器件效率高達11.18％，這是氯取代聚合物太陽電池報道中最高的PCE。通過聚合物的氯取代，可增強開路電壓和填充因子，改善PCE，這主要原因是氯原子引入聚合物骨架后可精細(xì)調(diào)節(jié)材料的分子能級、聚集形貌和載流子遷移。與非氯取代類似物相比，氯取代聚合物的聚合物太陽電池器件壽命測試中表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。因此，氯取代在有機太陽電池材料的設(shè)計和合成中是一種簡單可行的策略，能夠促進有機太陽電池材料的商業(yè)化發(fā)展。