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【引言】

 

氫氣被認為是極有前景的清潔能源之一，為了能夠從水中有效地獲取氫能源，電化學析氫反應（HER）是一個十分重要的途徑。傳統(tǒng)的鉑基電析氫催化劑盡管表現(xiàn)十分優(yōu)異，但其商業(yè)化過程受限于鉑元素稀少的儲量和高昂的價格。因此，設計開發(fā)具有高效析氫性能、原料儲量豐富的替代催化劑成為必然。近年來，用于電化學析氫過程的過渡金屬催化劑體系受到人們廣泛的關注。在該類材料中，鎢基催化劑(WC_x, WN_x, WP_x, WS_x等)因其獨特的性能而吸引了研究者的目光，但使用其替代傳統(tǒng)貴金屬催化劑，仍存在一些瓶頸。

 

【成果簡介】

 

近日，清華大學王定勝教授（通訊作者）在Advanced Materials期刊上發(fā)表了題為“Single Tungsten Atoms Supported on MOF-Derived N-Doped Carbon for Robust Electrochemical Hydrogen Evolution”的研究論文。在本文中，研究人員設計并合成了一種MOF衍生的氮摻雜碳材料負載單原子鎢催化劑(W-SAC)，用于堿性條件下高效、穩(wěn)定的電化學催化析氫過程。在10 mA/cm²的電流密度下，該催化劑的過電勢可達85 mV，且Tafel斜率僅53 mV/dec，其在0.1M KOH電解質(zhì)中的析氫性能可與商業(yè)化的Pt/C催化劑相媲美。通過球差校正透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）和同步輻射X-射線吸收精細結構譜學（XAFS）等表征手段，研究人員證明了催化反應的活性位點是以W₁N₁C₃的形式存在于體系中。

 

【圖文導讀】

 

圖1 催化劑合成示意圖

 

圖2 透射電鏡及能譜表征

(A, B) 材料的TEM照片；

(C) 材料的EDS能譜圖像；

(D) 材料的單原子HAADF像。

 

圖3 X-射線吸收精細結構譜學表征

(A) W-L₃邊XANES曲線；

(B) W-SAC在W L₃-邊的k³-weight FT-EXAFS 曲線；

(C) W-SAC和標準品的WT-EXAFS偽彩圖；

(D) W-SAC在W L₃-邊的 k³-weight FT-EXAFS擬合曲線；

(E) W-SAC中單原子W的模型。

 

圖4 0.1 M KOH下催化劑的電催化性能表征

(A) W-SAC的HER極化曲線(5 mV/s)；

(B) W-SAC , WC, WN, 20% Pt/C過電勢對比 ；

(C) Tafel斜率對比；

(D) Nyquist 圖對比；

(E) W-SAC TOF值；

(F) W-SAC催化穩(wěn)定性測試。

 

圖5 理論模擬和計算

(A) 氫氣在W-SAC, WC, WN, N-doped graphene上吸附的吉布斯自由能(?GH*)；

(B) W-SAC在平行于xy平面上的差分電荷密度(定義差分電荷密度為W原子摻雜與否的局部電子密度變化程度，紅色和藍色分別對應升高和降低；原子顏色：灰色：碳， 藍色：氮， 酒紅色：鎢)。

 

【小結】

 

本文報道了一種用于堿性環(huán)境下催化電化學析氫的單原子鎢催化劑，且該體系在酸堿電解質(zhì)中均可表現(xiàn)出較高的催化活性和穩(wěn)定性。同時，研究人員也揭示了催化體系中的鎢單原子局部結構，并通過DFT理論計算等證明了W₁N₁C₃位點在催化過程中的重要性。研究人員通過發(fā)現(xiàn)和合成第一例鎢單原子催化劑，為研究替代貴金屬基的電析氫催化劑提供了更多選擇和思路。