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【引言】

 

黑磷是一種二維直接帶隙半導體，具有優(yōu)異的光電特性，但是在自然環(huán)境下極易被氧化分解。這嚴重阻礙了對黑磷本征物理、化學性質的深入研究和應用開發(fā)。截至目前，研究人員對黑磷的降解機制還未形成統(tǒng)一認識：一些觀點認為黑磷的分解離不開光的活化，其中光、氧和水需要共同作用才能引起黑磷分解；另有觀點認為氧是引起黑磷降解的主要因素而非水；還有觀點卻認為水是引起黑磷降解的主要因素，黑磷在水中無法穩(wěn)定存在。

 

【成果簡介】

 

中國科學技術大學季恒星、武曉君教授組合作，在二維材料黑磷的穩(wěn)定性研究方面取得進展。研究者通過跟蹤、分析黑磷在水中的分解產(chǎn)物和結構演化過程，結合理論計算明確了導致黑磷在水中分解的關鍵因素，發(fā)現(xiàn)了該反應動力學特征和邊界優(yōu)先反應特征，并基于此實現(xiàn)了黑磷在水中的長期、穩(wěn)定保存。相關研究結果以“Degradation Chemistry and Stabilization of Exfoliated Few-Layer Black Phosphorus in Water”為題，發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》（DOI: 10.1021/jacs.8b02156）上。

 

【圖文導讀】

 

圖1. 黑磷納米片及懸浮液

(a)黑磷納米片的Raman及透射

(b)黑磷納米片的原子像及選區(qū)電子衍射

(c)黑磷納米片的尺寸分布及懸浮液

(d)黑磷納米片的厚度分布

(e)和(f) 不同時間下黑磷納米片懸浮液的離子交換色譜圖及吸光譜圖

(g) 不同環(huán)境下氧化黑磷的濃度隨時間的變化

(h) 不同環(huán)境下黑磷濃度隨時間的變化

 

圖2. 水分子及氧分子在黑磷上的解離

(a-d) 水分子分別在黑磷表面，兩種重構的zigzag邊界及armchair邊界上解離的最小能量路徑

(e)和(f) 氧分子分別在黑磷表面及重構的zigzag邊界上解離的最小能量路徑

 

圖3. 水中黑磷的結構變化

(a)和(b) 含氧水中黑磷納米片隨時間的形貌及厚度變化

 

圖4. 黑磷氧化的動力學及反應路線

(a)PO₂^3-，PO₃^3-和PO₄^3-相對濃度隨時間的變化

(b)PO₂^3-，PO₃^3-和PO₄^3-濃度摩爾分數(shù)隨時間的變化

(c)在黑磷邊界上形成和解離H₃PO_x (x=2，3或4)的反應及最小能量路徑

 

圖5.在除氧水中穩(wěn)定的黑磷

(a) 除氧水中黑磷納米片半個月前后的Raman對比

(b) 黑磷納米片穩(wěn)定的光催化產(chǎn)氫性能

 

【小結】

 

在該項工作中，研究者實時監(jiān)測黑磷在水中的降解產(chǎn)物（PO₂^3-,PO₃^3-和PO₄^3-）濃度和黑磷結構在不同環(huán)境下的變化過程，明確了氧作為黑磷分解的核心條件，而光照僅僅起到加速作用，發(fā)現(xiàn)黑磷的分解速率與層數(shù)無關，進而明確了黑磷在水中分解的準一級平行反應動力學特征。在此基礎上發(fā)現(xiàn)黑磷在除氧的水中，即使在光照條件下，保存15天后僅僅分解0.9 mol%。