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【引言】

 

氫氣雖然是清潔能，但是可靠的析氫反應(yīng)（HER）需要穩(wěn)定、高效的催化劑。析氫反應(yīng)（HER）的高效電催化劑的合理設(shè)計(jì)和合成，對(duì)于實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的氫經(jīng)濟(jì)至關(guān)重要。近年來，人們致力于探索具有低過電位和高水分解效率的電催化劑，發(fā)現(xiàn)MoS₂等分層過渡金屬二硫族化合物（TMD）納米材料具有替代商業(yè)鉑基的催化劑的潛能。最近，在2H-相TMD納米材料的邊緣發(fā)現(xiàn)了電催化HER的活性位點(diǎn)，因此TMD納米材料的小尺寸可以暴露更多活性位點(diǎn)。另外，TMD納米材料的晶體結(jié)構(gòu)也能促進(jìn)其催化活性。在此基礎(chǔ)上，本文通過結(jié)合化學(xué)氣相傳輸（CVT）和化學(xué)嵌入Li的方法，發(fā)現(xiàn)了一種新1T'相ReS_2xSe_2(1-x)(x=0-1)納米點(diǎn)催化劑，具有最高的析氫活性，適用于大規(guī)模生產(chǎn)。

 

【成果簡(jiǎn)介】

 

近日，新加坡南洋理工大學(xué)的張華和新加坡科技研究局的Yonghua Du（共同通訊）作者等人，結(jié)合化學(xué)氣相傳輸和Li插層，制備了一系列1T'相ReS_2xSe_2(1-x)(x=0-1)納米點(diǎn)，可以在酸性介質(zhì)中實(shí)現(xiàn)高性能HER。其中，1T'相ReSSe納米點(diǎn)，表現(xiàn)出最高的析氫活性，Tafel斜率為50.1 mV dec^-1，在10 mA cm^-2的電流密度下，具有84 mV的低過電位。原因是高度不對(duì)稱的1T'晶體結(jié)構(gòu)中，不對(duì)稱S空位導(dǎo)致活性位點(diǎn)具有最佳氫吸收能量。相關(guān)成果以“Preparation of 1T′-Phase ReS_2xSe_{2(1-x)(x=0-1)} Nanodots for Highly Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。

 

【圖文導(dǎo)讀】

 

圖 1 ReSSe ND的合成過程和表征圖

 

 

 

（a）ReESe模擬結(jié)構(gòu)和ReESe ND合成過程示意圖；

（b）ReSSe ND的低倍TEM圖像（插圖：ReSSe ND的尺寸分布）；

（c）ReSSe ND的HRTEM圖像。；

（d）單個(gè)ReSSe ND的HRTEM圖像；

（e）單個(gè)ReSSe納米點(diǎn)的HAADF-STEM圖像；

（f）ReSSe ND的EDS譜圖；

（g）ReESe ND稀釋溶液的紫外可見光譜（插入：ReSeND溶液的光學(xué)照片）；

（h）ReSSe ND的AFM圖像；

（i）AFM圖中110 ReSSe ND高度統(tǒng)計(jì)圖。

 

圖 2 ReSSe晶體和NDs的XPS和XANES譜圖

 

（a）ReSSe晶體和NDs中，Re 4f的XPS譜圖；

（b）ReSSe晶體和NDs中，S 2p和Se 3p的XPS譜圖；

（c）ReSSe晶體和NDs的XANES譜圖；

（d）ReSSe晶體和ND的Re L₃-邊緣，EXAFS光譜的傅立葉變換k³加權(quán)χ（k）函數(shù)圖。

 

圖 3 ReSSe ND的電催化HER性能圖

 

（a）在0.5 M H₂SO₄水溶液中，Pt/C，ReSSe塊體和ReS₂，ReSSe和ReSe₂ ND的極化曲線圖；

（b）是（a）中催化劑的Tafel斜率圖；

（c）ReSSe塊體，ReS₂ NDs，ReSSe NDs，ReSe₂ NDs的Nyquist圖（插圖：（左下）對(duì)應(yīng)的擬合等效電路，（右上）用紅色虛線正方形表示的區(qū)域的放大圖）；

（d）在0.5 M H₂SO₄水溶液中，ReSSe ND的20000次電勢(shì)循環(huán)前后的極化曲線對(duì)比圖。

 

圖 4 ReS₂，ReS₂和ReESe中，不同類型S/Se空位的理論計(jì)算結(jié)果

 

（a）用ReS₂邊緣，ReSe₂邊緣，ReSSe邊緣，ReS2 L_S-V，ReSe₂ L_Se-V和ReSSe L_S-V結(jié)合的H原子的示意圖；

（b）1T'-ReS₂，1T'-ReSe₂和1T'-ReSSe NDs邊緣位點(diǎn)和空位點(diǎn)的計(jì)算自由能（ΔGH^*）與HER的反應(yīng)位點(diǎn)關(guān)系圖。

【小結(jié)】

 

本文采用CVT與化學(xué)Li嵌入相結(jié)的方法，采用ReS₂，ReS_1.8Se_0.2，ReS₁粉末，制備超小的1T'-ReS_2xSe_2（1-x） ND。微調(diào)ReS_2xSe_2（1-x）塊狀晶體的化學(xué)組成，獲得具有高密度活性邊緣位點(diǎn)和活性低位點(diǎn)S空位的1T'-ReSSe ND，其能夠增強(qiáng)HER的電催化活性。在10 mA cm^-2的電流密度下，ReSe₂NDs具有低過電位84 mV，Tafel斜率為50.1 mV dec^-1，并具有出色的長(zhǎng)期耐用性。這項(xiàng)工作可能為原子水平上，合理設(shè)計(jì)和合成具有不對(duì)稱結(jié)構(gòu)的高效1T'相TMD催化劑，開辟了一條新途徑。