陽離子物種被認為是醇類脫水等異相催化反應過程中的重要中間體，但是由于其壽命短、活性高、濃度低、組成復雜，長期以來缺少可以直接進行高通量全面分析的技術手段。針對此問題，該研究團隊在靜電場軌道阱質譜離子入口處集成了催化反應微型反應器，醇類反應物在加熱和真空條件下快速氣化，通過固相催化劑（三氧化二鋁或分子篩）后直接進入質譜系統(tǒng)進行檢測，極大縮短了陽離子物種進入質譜檢測的時間。同時，由于高分辨質譜的使用，可以通過精確分子量直接確定陽離子的元素組成。
該團隊系統(tǒng)研究了甲醇、乙醇、異丙醇、丁醇和戊醇在分子篩（H-beta或H-ZSM5）催化脫水反應中產生的陽離子物種，并成功解析了其中470多種陽離子的元素組成。研究發(fā)現(xiàn)在醇類催化脫水反應中不僅存在大量碳正離子，還存在大量含氧陽離子物種，這可能是由催化反應產生的碳正離子中間體進一步與醇類反應所產生。不同種類陽離子物種的含量分布與催化劑的活性直接相關，活性更高的H-ZSM5催化劑可以顯著降低含氧陽離子的種類和濃度。該工作為研究異相催化反應機理和相關催化劑的優(yōu)化篩選提供了一種全新的技術手段和研究策略。
大連化物所異相催化反應中短壽命陽離子質譜檢測研究獲進展
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