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近日，新型先進鎂基儲氫材料問世。它的合成中以Mg基儲氫材料為對象，研究了Pt納米催化劑包覆對Mg儲氫性能的影響，通過原位TEM觀察MgH2放氫過程，結(jié)合DFT理論計算，深入研究了過渡金屬納米催化劑對鎂儲氫的“氫泵”作用機理，這對先進鎂基儲氫材料的設(shè)計與制備具有重要的理論指導(dǎo)意義。

圖1核殼結(jié)構(gòu)Mg@Pt納米復(fù)合材料的TEM圖

　　圖2 氫化后Mg@Pt的TEM圖、原位放氫過程（g）及XRD圖譜（h）

　　鎂基儲氫材料是非常有應(yīng)用潛力的固態(tài)儲氫介質(zhì)，其儲氫密度高（7.6 wt% H2）、環(huán)境友好、資源豐富。然而熱力學穩(wěn)定（ΔH =-75 kJ mol-1H2）和放氫動力學緩慢（放氫溫度—— 300 oC）以及在空氣中易被氧化這些缺點限制了它的實際應(yīng)用。該研究通過電弧等離子體法和固相反應(yīng)法制備得到了以二十面體Mg顆粒為核心、納米Pt均勻分布在Mg表面的具有核殼結(jié)構(gòu)的Mg@Pt納米復(fù)合材料，顯著提升了Mg的吸放氫性能（圖1）。

　　采用高分辨透射電鏡(HRTEM)觀察了Mg@Pt的微結(jié)構(gòu)，并原位觀察了MgH2/Pt復(fù)合材料的放氫過程。結(jié)果表明，吸氫過程中，Mg顆粒上的Pt具有明顯的“溢流作用”，可以通過分解氫分子來改善Mg的吸氫動力學性能；繼續(xù)吸氫后，Pt轉(zhuǎn)化為H穩(wěn)定化的Mg3Pt（圖2）。DFT計算和原位TEM觀察表明，在放氫過程中，H穩(wěn)定化的Mg3Pt在MgH2放氫的過程中扮演了“氫泵”角色，當MgH2完全放氫后Mg3Pt再次轉(zhuǎn)化為Pt。通過這種作用，MgH2/Pt復(fù)合材料的放氫性能得到了改善。這種采用透射電鏡原位直觀展示“氫泵”作用的方法，為研究鎂基儲氫材料的儲氫機理提供了一種新的手段。

圖3 核殼結(jié)構(gòu)Mg@Pt納米復(fù)合材料的吸放氫過程機理圖