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隨著科技的不斷發(fā)展，單一的結(jié)構(gòu)材料或功能材料已無法滿足其在民用、航空航天、軍事領(lǐng)域等的應(yīng)用需求。一種材料承擔(dān)多種功能，對(duì)于實(shí)現(xiàn)航空航天器等的小型化、輕量化、高性能等意義重大。發(fā)展結(jié)構(gòu)-儲(chǔ)能一體化復(fù)合材料成為備受關(guān)注的研究熱點(diǎn)和國(guó)際前沿。在依靠可逆氧化還原反應(yīng)的儲(chǔ)能體系中，鋁離子電池具有成本低、不易燃燒和理論容量大等顯著優(yōu)點(diǎn)，且穩(wěn)定的鋁電極-電解質(zhì)界面避免了鋰金屬或鋰離子系統(tǒng)中常見的界面復(fù)雜性，從而可實(shí)現(xiàn)達(dá)數(shù)萬次的可逆充放電循環(huán)。鋁離子電池的優(yōu)越性為開發(fā)穩(wěn)定的新型結(jié)構(gòu)-儲(chǔ)能一體化復(fù)合材料提供可靠途徑。

鋁離子電池以穩(wěn)定的性能和可快速充電能力聞名，使充電時(shí)間從數(shù)小時(shí)減少到數(shù)分鐘成為現(xiàn)實(shí)。能否進(jìn)一步將充電時(shí)間從幾分鐘縮短到幾秒，同時(shí)保持大部分電池容量？目前，研究者們致力于獲得更高的比容量，合成新的碳電極來促進(jìn)吸附，或?qū)ふ医?jīng)濟(jì)性更好的有機(jī)電解質(zhì)，而電解液和電極界面間電荷轉(zhuǎn)移的內(nèi)在關(guān)系卻很少被關(guān)注。如果消除電荷轉(zhuǎn)移的局限性，這將打破超級(jí)電容器和電池之間的界限，使設(shè)備兼具高容量和高速率等優(yōu)點(diǎn)，這也將進(jìn)一步促進(jìn)對(duì)電極界面雙電層結(jié)構(gòu)理解的深入。

大連理工大學(xué)航空航天學(xué)院武湛君教授團(tuán)隊(duì)與美國(guó)內(nèi)布拉斯加州立大學(xué)林肯分校譚力副教授團(tuán)隊(duì)合作，發(fā)現(xiàn)鋁電極和有機(jī)電解質(zhì)界面間的電荷轉(zhuǎn)移可以被有效加速，鋁單質(zhì)沉積的位置不再局限于金屬表面缺陷。該團(tuán)隊(duì)證明了通過超臨界干燥處理過的三維碳可使充電鋁離子電池比容量最高達(dá)200 mAh/g，接近石墨烯在鋁離子電池中理論容量（圖1）；且當(dāng)進(jìn)一步利用液態(tài)金屬合金降低陽極能壘后，快速充電速率可達(dá)10000 C （0.3秒達(dá)到滿容量），為目前報(bào)道過最快充電速率（圖2）。更重要的是，電荷轉(zhuǎn)移速度的提升使更多雙電層中間產(chǎn)物得以發(fā)現(xiàn)，為更好的理解雙電層在可充電電池中的作用提供途徑。該研究更是為結(jié)構(gòu)-儲(chǔ)能一體化復(fù)合材料的進(jìn)一步探索奠定了堅(jiān)實(shí)的理論與實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

圖1. 超臨界干燥后三維石墨烯電極電池性能

液態(tài)金屬是由鎵、銦和錫組成的合金，熔點(diǎn)為12.7 oC。其中，鎵與鋁可互溶，根據(jù)比例的不同，組成的混合物中鋁和鎵的形態(tài)不同。當(dāng)液態(tài)金屬和鋁相互作用時(shí)，部分鋁會(huì)融入液態(tài)金屬中，以納米鋁顆粒或原子鋁的形式存在（見圖2示意圖）。相對(duì)于固態(tài)鋁，納米級(jí)的鋁顆粒和鋁原子具有更高的反應(yīng)活性。當(dāng)其作為電池陽極材料使用時(shí)，鋁的生長(zhǎng)將不再局限于缺陷，它將在各地?zé)o定形邊界上生長(zhǎng)，使其可更快速的參與到電池充放電過程所發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)中，使電池具有更高的倍率性能，降低界面電阻，減少能量消耗。

圖2.液態(tài)金屬合金處理的活性電極與純鋁電極性能對(duì)比

充電速率的大幅提升為雙電層中新物質(zhì)的發(fā)現(xiàn)提供途徑。該團(tuán)隊(duì)通過原位拉曼技術(shù)跟蹤充放電過程中鋁陽極表面元素變化，發(fā)現(xiàn)在大電流高速充電情況下有新的三配體物質(zhì)參與反應(yīng)（見圖3）。該結(jié)果打破了對(duì)鋁離子電池反應(yīng)原理的常規(guī)認(rèn)識(shí)，使雙電層在電化學(xué)反應(yīng)中的作用得到更深入理解，為將來設(shè)計(jì)更高速充電設(shè)備提供理論思路。

圖3. 原位拉曼跟蹤活性鋁陽極

這一成果近期發(fā)表在Nature Communication 上（Nat. Commun., 2021,12，820），文章的第一作者為大連理工大學(xué)申薛靖博士和孫濤副研究員，通訊作者為大連理工大學(xué)武湛君教授和美國(guó)內(nèi)布拉斯加州立大學(xué)林肯分校譚力副教授。

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-21108-4