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人體皮膚結(jié)合了出色的機(jī)械性能和多功能傳感能力。這些特性激發(fā)了柔性電子設(shè)備的人造皮膚在軟機(jī)器人、人機(jī)界面和可穿戴電子設(shè)備中應(yīng)用的開發(fā)。最近，離子導(dǎo)體，如水凝膠，由于其高生物相容性、與人體組織相似的柔軟度、良好的拉伸性和耐水性而引起了相當(dāng)大的研究興趣。目前一些基于水凝膠的人造皮膚仍然依賴于機(jī)械傳感的電導(dǎo)率變化。導(dǎo)電復(fù)合材料的電性能很大程度上取決于導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的密度，而通過增加導(dǎo)電填料的濃度來增加導(dǎo)電性不可避免地會(huì)損害拉伸性?；陔娙輦鞲袡C(jī)制設(shè)計(jì)基于水凝膠的人造皮膚包括夾在兩個(gè)導(dǎo)電水凝膠層之間的介電彈性體，可以通過電容的變化來檢測壓力和應(yīng)變。雖然此類設(shè)計(jì)取得了巨大成功，但創(chuàng)建可拉伸和自愈的水凝膠人造皮膚以修復(fù)意外的內(nèi)部或外部損傷并恢復(fù)類似于人類皮膚的關(guān)鍵功能仍然具有挑戰(zhàn)性。此外，通過可逆物理相互作用交聯(lián)的水凝膠雖然可以自愈，但它們具有機(jī)械柔順性，不能承受大應(yīng)變，而且水凝膠人造皮膚的平面構(gòu)型有一定的局限性。

鑒于此，南京大學(xué)曹毅教授和王煒教授提出了一種稱為“SHARK”的單層水凝膠人造皮膚，它結(jié)合了高拉伸性、自愈特性和超靈敏機(jī)械傳感。與夾層結(jié)構(gòu)和集成機(jī)械傳感的傳統(tǒng)人造皮膚形成鮮明對(duì)比，SHARK可以被認(rèn)為是水凝膠電容器的體結(jié)，類似于體聚合物太陽能電池的結(jié)構(gòu)。導(dǎo)電層分散在SHAR的凝膠基質(zhì)中，形成類似于人類皮膚的分布式但相互連接的機(jī)械傳感器。一種界面自組裝技術(shù)被開發(fā)了，以在導(dǎo)電層和水凝膠基質(zhì)之間實(shí)現(xiàn)強(qiáng)大而動(dòng)態(tài)的結(jié)合。因此，SHARK 可以拉伸至7700%的應(yīng)變并保持高達(dá)2600%的線性傳感。這種設(shè)計(jì)還允許在損壞后同時(shí)自我修復(fù)機(jī)械和電氣特性。此外，大雙電層面積可以使用SHARK實(shí)現(xiàn)對(duì)壓力和應(yīng)變的超靈敏傳感。這種新穎的設(shè)計(jì)可以大大提高基于水凝膠的人造皮膚的性能，并能夠構(gòu)建復(fù)雜的基于水凝膠的可穿戴設(shè)備。相關(guān)工作以“Stretchable and self-healable hydrogel artificial skin”為題發(fā)表在國際期刊《National Science Review》上。

SHARK的設(shè)計(jì)與分子工程

SHARK由分散在聚丙烯酰胺水凝膠網(wǎng)絡(luò)中的肽涂層石墨烯(PCG)片組成。相鄰的石墨烯片可以作為微電容器的導(dǎo)電層，石墨烯片上涂覆的肽以及石墨烯片之間的聚合物作為微電容器的電介質(zhì)。整個(gè)系統(tǒng)可以被認(rèn)為是由多個(gè)微電容器串并聯(lián)形成的大容量電容器結(jié)（圖1）。因此，SHARK具有更大的等效雙電層面積，因此比平面形狀的水凝膠傳感器具有更高的靈敏度。任何影響水凝膠中PCG微觀分布的機(jī)械運(yùn)動(dòng)都會(huì)顯著改變整體電容。設(shè)計(jì)中最重要的部分是石墨烯和水凝膠網(wǎng)絡(luò)之間的界面。石墨烯的每一面都涂有一層自組裝肽。由于肽的介電常數(shù)遠(yuǎn)低于水的介電常數(shù)，這可以進(jìn)一步提高電容傳感性能。此外，肽的自組裝大大增強(qiáng)了界面結(jié)合強(qiáng)度，但不影響動(dòng)態(tài)和可逆特性。這對(duì)于實(shí)現(xiàn)高拉伸性和快速自愈的組合至關(guān)重要。

圖1. SHARK的設(shè)計(jì)與分子工程

SHARK的機(jī)械性能及復(fù)雜運(yùn)動(dòng)感應(yīng)

原始SHARK的機(jī)械性能通過標(biāo)準(zhǔn)機(jī)械拉伸測試進(jìn)行定量測量（圖2）。SHARK的斷裂應(yīng)變和韌性隨著PCG濃度的增加而急劇增加。含有4.5 mg mL-1 PCG的SHARK的斷裂應(yīng)變?yōu)?736%，是純聚丙烯酰胺水凝膠應(yīng)變的13倍。SHARK的韌性為32.64 MJ m-3。斷裂能是裂紋擴(kuò)展阻力的直接量度，達(dá)到19.75 kJ m -2。水凝膠可以將其可逆性保持在~0-500%的范圍內(nèi)，并且在拉伸-松弛曲線中在較高應(yīng)變下表現(xiàn)出更大的滯后。作者進(jìn)一步探索了SHARK在復(fù)雜運(yùn)動(dòng)傳感中的應(yīng)用（圖3）。通過柔性膠帶將SHARK連接到食指以監(jiān)測手指運(yùn)動(dòng)。完全彎曲后，器件的電容增加了約800%，并在手指伸直后恢復(fù)到原始水平。器件的響應(yīng)幅度遠(yuǎn)高于使用夾心結(jié)構(gòu)構(gòu)造的器件。此外，傳感器可以精確地響應(yīng)不同程度的彎曲，并為多個(gè)循環(huán)提供可靠的測量。作者隨后又探索了高頻和低振幅聲音的感知。發(fā)現(xiàn)預(yù)應(yīng)變顯著增強(qiáng)了SHARK對(duì)聲波的敏感性，這可能是由于預(yù)應(yīng)變導(dǎo)致SHARK中PCG沿拉伸力對(duì)齊。電容的變化隨著預(yù)應(yīng)變的增加而增加，預(yù)應(yīng)變?yōu)?0 mm mm-1時(shí)，當(dāng)音樂打開電容迅速下降約40%，音樂停止時(shí)恢復(fù)。電容的變化是可逆的，變化的幅度與聲音的音量直接相關(guān)。此外，大的電容變化和高靈敏度使該設(shè)備能夠在具有高背景電噪聲的環(huán)境（例如水性環(huán)境）下正常運(yùn)行。

圖2. SHARK的機(jī)械性能

圖3. SHARK的復(fù)雜運(yùn)動(dòng)傳感

SHARK的自愈與重塑

由于采用單層結(jié)構(gòu)，基于SHARK的傳感器的機(jī)械和電氣特性是完全可自我修復(fù)的。如果在拉伸過程中將拉伸的SHARK帶切成兩塊，然后在室溫下快速壓在一起，則切割的碎片可以在幾秒鐘內(nèi)合并在一起。合并后的水凝膠仍可拉伸至其原始長度的40倍以上而不會(huì)破裂（圖4）。當(dāng)SHARK被切斷時(shí)，電容幾乎下降到零。然而，當(dāng)兩個(gè)表面接觸并輕輕按壓時(shí)，電容在不到5秒的時(shí)間內(nèi)恢復(fù)到幾乎原始值，即使在器件切割和愈合10次后，也沒有觀察到恢復(fù)電容的明顯變化。如此出色的電自愈性能可歸功于SHARK的獨(dú)特結(jié)構(gòu)。更重要的是，SHARK是可重塑的，因?yàn)殡暮褪┲g的相互作用是非特異性和可逆的。改造后的水凝膠在機(jī)械和電學(xué)性能以及循環(huán)傳感測試中的性能方面與原始水凝膠相似。最大應(yīng)變在重塑后下降，但在四個(gè)斷裂-重塑循環(huán)后仍大于3500%。典型的3D擠壓打印過程和基于SHARK的各種單層復(fù)雜結(jié)構(gòu)表明，印刷的離子電子設(shè)備的尺寸可以小到一元硬幣，還可以制造多層柔性壓力傳感器芯片并對(duì)微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究。

圖4. SHARK的自愈與重塑

小結(jié)：作者展示了單層水凝膠人造皮膚的設(shè)計(jì)和工程，該皮膚堅(jiān)固、堅(jiān)韌，并且能夠在損壞后完全自愈其機(jī)械和電性能。作者說明了水凝膠作為應(yīng)變和壓力傳感器的成功應(yīng)用，用于復(fù)雜的運(yùn)動(dòng)監(jiān)測、聲音傳感和空氣或水中的流量檢測。SHARK在批量重塑和3D打印方面的出色可加工性允許構(gòu)建設(shè)計(jì)人員可自我修復(fù)的傳感器芯片。憑借改進(jìn)的機(jī)械、電學(xué)和自愈特性，預(yù)計(jì)這種新型電容水凝膠傳感器將在下一代柔性離子電子學(xué)中具有廣泛的應(yīng)用。