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可注射水凝膠是一種水溶性聚合物溶液，在施加到目標環(huán)境（如人體或多孔支架）時會發(fā)生原位凝膠化。這類材料具有微創(chuàng)性，可以填充不規(guī)則的空腔，并且能夠同時注射藥物和生物制劑，因此對于重建手術(shù)、組織工程和藥物遞送應(yīng)用來說意義重大。然而，目前的注射水凝膠存在與組織機械不匹配、脆弱、水分排出和高粘度等問題，極大地限制了其臨床應(yīng)用。

為了解決這一問題，北卡羅來納大學(xué)教堂山分校的Sergei S. Sheiko、Mohammad Vatankhah-Varnosfaderani和卡內(nèi)基梅隆大學(xué)Krzysztof Matyjaszewski等人設(shè)計了可同時提供柔軟性、堅固性、強度、流動性和膨脹性的瓶刷狀大分子。由此產(chǎn)生的水凝膠可模擬超軟組織（如脂肪和大腦）的變形響應(yīng)，即承受700%的變形同時還能防止凝膠化時水分排出。鑒于其具有低細胞毒性等生物學(xué)性質(zhì)，基于此所開發(fā)的材料將對重建手術(shù)、組織工程和藥物遞送應(yīng)用產(chǎn)生重要的作用。相關(guān)工作以“Injectable bottlebrush hydrogels with tissue-mimetic mechanical properties”為題發(fā)表在Science Advances。

【文章要點】

一、三嵌段共聚物

研究以熱敏性聚乙二醇瓶刷嵌段物和聚(N-異丙基丙烯酰胺)線性嵌段物合成了親水的熱敏性線-瓶刷-線（LBL）三嵌段共聚物。在這一共聚物中，由于瓶刷嵌段的緊湊構(gòu)象導(dǎo)致溶液粘度降低，而熱響應(yīng)線性片段則允許在37°C下迅速凝膠化，因此該合成LBL共聚物有助于改善材料注射性。與目前已有的軟組織填充物設(shè)計不同，研究認為這一共聚物具有以下幾個優(yōu)勢：（i）在控制水含量的條件下可模擬組織J形形變，減少了植入物和天然組織之間的機械失配；（ii）高聚合物濃度下卻展現(xiàn)出低粘度特性，有利于改善可注射性；（iii）該共聚物基于物理交聯(lián)，可消除化學(xué)物質(zhì)對體內(nèi)的滲入；（iv）機械彈性優(yōu)異，可在低于1 kPa的低模量下承受高達700%的變形。

圖1 LBL共聚物的合成

二、類組織水凝膠

基于上述LBL共聚物，作者制備了兩種聚合物網(wǎng)絡(luò)；即在體內(nèi)溫度下自組裝形成的水凝膠和隨后經(jīng)過水分蒸發(fā)而形成的彈性體。這一水凝膠和彈性體都表現(xiàn)出類似組織的機械性能，其特點是柔軟度和硬度進行了組合優(yōu)化，從而形成了典型的J形應(yīng)力-應(yīng)變曲線。由于聚合數(shù)f高約150以及凝膠過程的平衡性質(zhì)，LBL水凝膠具有機械穩(wěn)定性，可維持約700%的變形，即時破裂，也可以迅速重新結(jié)合。通過在L-結(jié)構(gòu)域中加入紫外線或溫度引發(fā)的交聯(lián)劑，該可逆網(wǎng)絡(luò)可轉(zhuǎn)化為永久性水凝膠。體外和體內(nèi)的實驗結(jié)果顯示，可注射水凝膠具有低毒性的特點（只引發(fā)輕度炎癥），既可以用作重建手術(shù)的身體填充物，也可以作為生物墨水與組織工程細胞混合使用。不僅如此，這一大分子材料也有望在特定形狀物體（如器官）的增材制造方面發(fā)揮重要的作用。

圖2 類組織的熱敏性水凝膠和彈性體