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磁致伸縮合金由于獨(dú)特的磁致伸縮特性，逐漸在生物醫(yī)用領(lǐng)域嶄露頭角。本文系統(tǒng)總結(jié)了磁致伸縮的基本理論，介紹了磁致伸縮合金的類型、特點(diǎn)、制備方法以及相應(yīng)的測量方法與裝置。此外，討論了磁致伸縮在遠(yuǎn)程微執(zhí)行器、植入物等生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的最新應(yīng)用，最后對(duì)磁致伸縮合金在細(xì)胞遠(yuǎn)程驅(qū)動(dòng)和組織修復(fù)方面的應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。

01、研究內(nèi)容簡介

健康是人類的不懈追求，隨著生活水平的不斷提高，人們不僅對(duì)疾病治療越來越重視，對(duì)治療方法和療效也提出了更高的要求。有鑒于此，新的醫(yī)療技術(shù)和手段被不斷地探索與發(fā)展。例如，手術(shù)治療已從開放手術(shù)發(fā)展到微創(chuàng)甚至無創(chuàng)手術(shù)，骨缺損的修復(fù)已從自體骨、異體骨移植發(fā)展到生物可降解人工骨移植等。這些進(jìn)展旨在達(dá)到更好的治療效果，并減少對(duì)患者健康的不良影響。在此基礎(chǔ)上，相應(yīng)的新型治療工具也得到了迅速發(fā)展，如微機(jī)電系統(tǒng)（MEMS）在細(xì)胞操控、介入治療等方面的應(yīng)用，以及利用電、機(jī)械和磁等智能材料開發(fā)的體外驅(qū)動(dòng)植入器械。

作為一種新型智能材料，磁致伸縮能夠在外部磁場的作用下發(fā)生尺寸變化，去除磁場后又能恢復(fù)到原來的尺寸（圖1）。早在1992年，一種靈敏可靠的磁致伸縮傳感器就被開發(fā)用于監(jiān)測關(guān)節(jié)運(yùn)動(dòng)和肺通氣。此后，Vargas-Esteve等人研究了Galfenol微粒的生物相容性，證實(shí)了其作為遠(yuǎn)程微驅(qū)動(dòng)器在細(xì)胞生物學(xué)領(lǐng)域的巨大應(yīng)用潛力。Hart等人創(chuàng)新性地研究了磁致伸縮在骨修復(fù)中的應(yīng)用，將磁致伸縮材料剛性固定在豬脛骨上，發(fā)現(xiàn)在交變磁場下磁致伸縮可以提供有效的應(yīng)變刺激，加速骨形成。這些研究表明磁致伸縮在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力和研究價(jià)值。

1、磁致伸縮理論

國內(nèi)外學(xué)者主要提出了以下理論模型來闡釋磁致伸縮現(xiàn)象的原理：唯象理論認(rèn)為磁致伸縮是由相鄰原子磁矩之間的交換耦合效應(yīng)引起的，當(dāng)磁矩之間的距離發(fā)生變化時(shí)，材料的宏觀行為就表現(xiàn)為伸長或縮短。唯象理論雖然可以解釋磁致伸縮引起的鐵磁性物質(zhì)的宏觀變形，但不能揭示微觀物理機(jī)制；隨后量子理論進(jìn)一步闡明，磁致伸縮應(yīng)變可以根據(jù)電子結(jié)構(gòu)、磁性離子和晶體結(jié)構(gòu)等來計(jì)算，并分別提出了自發(fā)磁致伸縮、場致磁致伸縮、形狀效應(yīng)、稀土離子引起的巨磁致伸縮等磁致伸縮機(jī)制。

Fig. 1 Schematic descriptions of (a) Joule effect and (b) Villari effect. (c) The magnetostriction of ferromagnetic materials. (d) The distribution of magnetic moments corresponding to different magnetization stages of ferromagnetic materials.

2、磁致伸縮材料

自發(fā)現(xiàn)磁致伸縮現(xiàn)象以來，人們就不斷嘗試開發(fā)新的磁致伸縮材料并探索其應(yīng)用，主要可分為以下幾大類：（1）Fe基合金：Fe-Ga合金由于高磁致伸縮應(yīng)變、低飽和磁場、低脆性、高強(qiáng)度和優(yōu)異的加工性，成為極具潛力的新型磁致伸縮材料，填補(bǔ)了傳統(tǒng)磁致伸縮材料與巨磁致伸縮材料間的空白，在超聲場、換能器、微位移器件和磁致伸縮執(zhí)行器中具有很大的應(yīng)用潛力。Fe-Ga合金包含多種相結(jié)構(gòu)如A2、DO3，L12，B2，DO19和Modified-DO3等，直接影響合金的磁致伸縮性能（圖2）。第三元素?fù)诫s是進(jìn)一步改善Fe-Ga合金磁致伸縮性能的研究熱點(diǎn)之一，包括：3d和4d過渡元素（Ni、Mo、V、Cr、Mn、Rh、Co等），Si、Ge、Sn和Al元素，間隙元素（C、B、N等）和稀土元素（Tb、Dy、Ce等）。Fe基磁致伸縮合金還包括與Fe-Ga合金特性相似的Fe-Al合金，在室溫下具有高磁致伸縮性能、良好延展性、軟磁性和低飽和磁場的Fe-Co合金，以及具有獨(dú)特的馬氏體變換和形狀記憶效應(yīng)的Fe-Pd合金等。（2）稀土系合金：典型的稀土系合金包括TbFe2、DyFe2、Tb-Dy-Fe等，其中TbFe2單晶的磁致伸縮能達(dá)到2600 ppm，然而立方Laves結(jié)構(gòu)的TbFe2和DyFe2合金具有較大的各向異性，在大磁場（超過800 kA/m）下才能產(chǎn)生較大的磁致伸縮，這限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。而Tb-Dy-Fe合金（通常稱為Terfenol-D）作為應(yīng)用最廣的磁致伸縮材料，具有超磁致伸縮特性（>2000 ppm）、低的室溫各向異性，且飽和磁場遠(yuǎn)小于TbFe2和DyFe2合金，然而高成本、高脆性、難以機(jī)械加工是這一合金應(yīng)用的主要限制。（3）鐵氧體材料：鐵氧體材料是由鐵氧化物和一種或多種其他金屬氧化物組成的復(fù)合氧化物。大多數(shù)鐵氧體材料具有較強(qiáng)的磁性、高電阻和低渦流損耗，已廣泛應(yīng)用于永磁體、藥物輸送、微波器件和高密度信息存儲(chǔ)。

Fig. 2 (a) The Time-Temperature-Transformation diagram for Fe-27Ga alloy. (b) Saturated magnetostriction of Fe-Ga alloys as a function of Ga content showing four regimes I ~ IV as arrowed. Q: water-quenched from 1000 °C; SC: slow-cooled at 10 °C•min−1 from 1000 °C. (c) Saturated magnetostriction 3/2 λ111 for Fe-Ga binary system and Fe-Ga ternary systems with the addition of Cr, Mn, or Co. The three-dimensional (3D) visualization of the diffraction pattern upon (d) heating and (e) subsequent cooling of Fe-26.2Ga-0.15Tb alloys after direct solidification.

3、磁致伸縮制備方法

為了獲得更好的磁致伸縮性能，研究人員開發(fā)了一系列方法來制備磁致伸縮合金，主要包括：（1）定向凝固法用于制備具有大尺寸、規(guī)則表面、均勻組成和性能的多晶磁致伸縮材料，根據(jù)具體工藝又可分為懸浮區(qū)熔法、丘克拉斯基法和布里奇曼法（圖3）；（2）軋制法主要用于制備具有良好塑性和延展性的磁致伸縮Fe基合金（圖4a）；（3）快淬法通常用于制備磁致伸縮薄帶（圖4b）；（4）粘接法通過合金粉末與粘合劑制備形狀復(fù)雜的磁致伸縮材料（圖4c）；（5）磁控濺射法能夠在低溫下生長磁致伸縮薄膜（圖4d）。

Fig. 3 Schematic setups for directional solidification methods. (a) Floating zone method, (b) Czochralski method, (c) Bridgman method.

Fig. 4 Schematic setups for (a) rolling method, (b) rapid quenching method, (c) bonding method, (d) magnetron sputtering method.

4、磁致伸縮測量方法

磁致伸縮測量方法包括直接測量法和間接測量法，其中直接測量法又分為應(yīng)變片法（圖5a）、電容膨脹法（圖5b）和機(jī)械杠桿-光杠桿組合法（圖5c）。應(yīng)變片法性能穩(wěn)定，是最為常用的磁致伸縮測量方法；電容膨脹法靈敏度高，能夠測量固體中微小的宏觀變化；機(jī)械杠桿-光杠桿組合法是通過光學(xué)原理測量磁致伸縮，方法簡單，但測量精度有限，僅適用于尺寸較大的材料。間接測量法利用Villari效應(yīng)測量磁致伸縮，主要包括應(yīng)變調(diào)制鐵磁共振法（圖5d）和小角度磁化旋轉(zhuǎn)法（圖5e）。

Fig. 5 Measurement methods of magnetostriction: (a) strain gauge method. (b) capacitance dilatometry method. (c) synergetic measurement method by optical- and mechanical-levers, (d) strain modulated ferromagnetic resonance, (e) Small-angle magnetization rotation.

5、磁致伸縮合金的生物學(xué)性能及應(yīng)用

磁致伸縮特性在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域展現(xiàn)了巨大的應(yīng)用潛力，如溫度、壓力、液體粘度和流速的物理傳感器，以及pH、二氧化碳等的化學(xué)傳感器。因此，越來越多的研究集中在磁致伸縮合金的生物學(xué)性能及應(yīng)用上。有學(xué)者利用巨噬細(xì)胞、成骨細(xì)胞和骨肉瘤細(xì)胞研究了Fe-Ga合金薄膜和微粒對(duì)細(xì)胞活力的影響，發(fā)現(xiàn)Fe-Ga合金膜對(duì)三種細(xì)胞的活性均無影響（圖6a和b）。Fe88Ga12、Fe71Ga29和Fe40Ni38Mo4B18磁致伸縮合金的細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)Fe40Ni38Mo4B18合金不具有生物相容性，而Fe88Ga12和Fe71Ga29合金降解產(chǎn)物對(duì)L929細(xì)胞活力無不良影響。此外，在外部磁場下，細(xì)胞在Terfenol-D/PVDF復(fù)合薄膜上的增殖能力顯著提高（圖6c和d）。

Fig. 6 (a) Live (green) and dead (red) Saos-2 cells and (b) percentage of viable macrophages, Saos-2 cells and hOBs growing on top of Fe-Ga alloy films or glass coverslips (Ctrl). Representative images of pre-osteoblast cultured after 72 h on Terfenol-D/PVDF composite films with (c) static and (d) dynamic conditions (nucleus stained with DAPI-blue and cytoskeleton stained with TRITC-red). Confocal laser scanning microscopy (CLSM) images of vinculin immunodetection (green), stress fibers distribution (red) and nuclei staining (blue) of (e) hOBs and (f) Saos-2 cells grown on Fe-Ga alloy films.

更令人振奮的是，近期研究表明磁致伸縮可以產(chǎn)生機(jī)械刺激對(duì)細(xì)胞行為進(jìn)行調(diào)控。在交流或直流磁場的作用下，磁致伸縮材料會(huì)產(chǎn)生靜態(tài)或動(dòng)態(tài)應(yīng)變，從而產(chǎn)生機(jī)械刺激，且磁致伸縮應(yīng)變通常處于ppm水平，幾乎不會(huì)對(duì)細(xì)胞造成物理損傷，動(dòng)態(tài)機(jī)械刺激可通過一系列機(jī)械化學(xué)信號(hào)轉(zhuǎn)導(dǎo)影響細(xì)胞行為。在此基礎(chǔ)上，國內(nèi)外學(xué)者開發(fā)了磁致伸縮一系列新穎的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用（圖7），包括遠(yuǎn)程細(xì)胞行為調(diào)控、高靈敏度生物傳感器、高性能無線植入器件等。

Fig. 7 The applications of magnetostrictive materials in biomagnetic field measurement and wireless implantable devices. (a) 3D schematic of the MEMS resonant magnetic field sensor based on AlN/FeGaB bilayer nanoplate resonator. (b) The ME sensor used for measuring R-waves in human heart. (c) Model for monitoring and evaluating the degradation rate of artificial bone and MBS refers to magnetoelastic-based sensor. (d) ME heterostructure consisting of a piezoelectric AlN film and a magnetostrictive FeGaB film.

綜上，本文提出磁致伸縮的往復(fù)應(yīng)變特性，能夠通過體外遠(yuǎn)程控制產(chǎn)生體內(nèi)機(jī)械應(yīng)變，在調(diào)控細(xì)胞行為、加快組織再生等領(lǐng)域極具應(yīng)用潛力，開辟了醫(yī)工交叉研究新方向。未來研究重點(diǎn)：（1）磁致伸縮材料的體外和體內(nèi)生物學(xué)性能評(píng)價(jià)；（2）磁致伸縮和力學(xué)性能兼?zhèn)涞纳镝t(yī)用材料；（3）具有復(fù)雜外形/結(jié)構(gòu)磁致伸縮合金制備工藝；（4）體內(nèi)環(huán)境下磁致伸縮精確控制；（5）磁致伸縮與細(xì)胞/組織相互作用及其調(diào)控機(jī)制。