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      近日，研究人員在 Nature Materials 期刊上發(fā)表了一篇題為“Fast water transport and molecular sieving through ultrathin ordered conjugated-polymer-framework membranes” 的新研究。該研究成果報(bào)道了利用化學(xué)氣相沉積法制備超薄共軛聚合物框架膜的策略，實(shí)現(xiàn)了規(guī)整的亞納米通道的精確構(gòu)筑。該分離膜展現(xiàn)出高通量和高選擇性的水脫鹽性能，為開(kāi)發(fā)下一代碳材料膜用于分子尺度精準(zhǔn)分離提供了新思路。

　　具有限域傳質(zhì)通道的分離膜在化學(xué)品分離與純化、海水淡化、納流體技術(shù)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景和科學(xué)研究?jī)r(jià)值。碳基納米材料如碳納米管、石墨烯等因其可形成亞納米尺寸的傳質(zhì)通道且具有超平滑的通道表面，被認(rèn)為是潛在的分離膜材料。然而如何實(shí)現(xiàn)大面積碳納米管的精確排列和石墨烯片層的完美堆積存在技術(shù)瓶頸，導(dǎo)致膜分離性能難以達(dá)到理論預(yù)測(cè)值，極大地限制了膜的實(shí)際應(yīng)用。二維多孔碳材料，如石墨炔、二維共軛聚合物等近年來(lái)受到較大的關(guān)注，理論研究表明其具有垂直于膜平面的一維傳質(zhì)通道，且通道的尺寸和化學(xué)性質(zhì)可以通過(guò)單體分子設(shè)計(jì)進(jìn)行調(diào)控。目前，二維多孔碳材料膜的可控制備仍然難以實(shí)現(xiàn)，阻礙了其在分子尺度分離過(guò)程中的應(yīng)用。

　　在這項(xiàng)工作中，阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)韓宇教授、Ingo Pinnau教授、東京大學(xué)Vincent Tung教授團(tuán)隊(duì)采用化學(xué)氣相沉積法制備得到大面積共軛聚合物框架（Conjugated-polymer-frameworks, CPF）超薄膜并用于分子尺度分離過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn)，使用具有超平滑表面的單晶Cu(111)作為生長(zhǎng)基底并在沉積過(guò)程中引入有機(jī)堿分子是形成二維CPF結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵。該分離膜展現(xiàn)快速水傳質(zhì)和分子篩分的特性，實(shí)現(xiàn)了高性能水脫鹽。新加坡國(guó)立大學(xué)姜建文教授團(tuán)隊(duì)利用分子動(dòng)力學(xué)模擬證明CPF膜層間形成的規(guī)整菱形孔道（3.7 × 10.3 Å）可用于水分子的快速通過(guò)并截留水合鹽離子，揭示了水和離子分離的機(jī)理。

圖1：化學(xué)氣相沉積法制備共軛聚合物框架膜的示意圖

圖2：膜分離性能研究

　　該分離膜展現(xiàn)高通量和高選擇性的水和離子分離性能。在滲透壓驅(qū)動(dòng)的分離過(guò)程中，CPF膜水滲透速率達(dá)112 mol m−2 h−1 bar−1，水/氯化鈉離子選擇性為6854，超越了已報(bào)道納米材料膜的分離性能，包括碳納米管、石墨烯、二硫化鉬、過(guò)渡金屬碳化物、金屬有機(jī)框架等。與近期報(bào)道的氧化石墨烯膜相比，水/氯化鈉選擇性提升近35%，水的滲透速率提升近10倍。在壓力驅(qū)動(dòng)的分離過(guò)程中，水滲透速率~9.5 L m−2 h−1 bar−1，氯化鈉截留率~83%，與商業(yè)化的納濾膜相比截留率提升2倍。納米級(jí)的膜厚（~8 nm）以及CPF中規(guī)整的亞納米通道使得該膜可以有效地截留鹽離子并讓水分子快速通過(guò)。

圖3：分子模擬計(jì)算研究

　　3D水分子網(wǎng)絡(luò)限域傳質(zhì)與分子篩分機(jī)理。分子動(dòng)力學(xué)模擬研究表明，上下兩層CPF中形成的菱形孔道（3.7 × 10.3 Å）可以讓2-3個(gè)水分子同時(shí)通過(guò)，并在膜中形成三維水分子網(wǎng)絡(luò)。原位紅外光譜研究表明，每個(gè)水分子的平均氫鍵數(shù)量為~2.7，證明了膜中三維水分子網(wǎng)絡(luò)的存在。而菱形孔道的優(yōu)異分子篩分性質(zhì)使尺寸較大的水合鈉離子（直徑7.2 Å）和水合氯離子（直徑6.6 Å）被完全截留。另外，研究團(tuán)隊(duì)考察了pH值、陽(yáng)離子種類、吸附效應(yīng)、電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)等因素對(duì)水和離子傳質(zhì)行為的影響，進(jìn)一步證實(shí)了該膜具有良好的分子篩分特性。

　　綜上，該工作突破了傳統(tǒng)合成方法難以形成長(zhǎng)程有序CPF的難題，實(shí)現(xiàn)了超薄CPF膜的設(shè)計(jì)和制備，并用于高效水和離子分離過(guò)程。未來(lái)可結(jié)合卷對(duì)卷化學(xué)氣相沉積技術(shù)（roll-to-roll CVD）實(shí)現(xiàn)納米級(jí)CPF膜的連續(xù)化制備。通過(guò)單體分子設(shè)計(jì)可以精準(zhǔn)定制膜孔尺寸和表面電荷性質(zhì)，為實(shí)現(xiàn)包括離子篩分、滲透產(chǎn)能、單分子傳感等應(yīng)用提供可能性。