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水凝膠粘合劑在止血、傷口愈合、組織修復(fù)等生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。水凝膠粘合劑和組織之間的有效粘附對(duì)傷口封閉及其愈合過程有重要影響，然而傷口表面血液或組織液的存在會(huì)降低有效粘附面積，同時(shí)也會(huì)在傷口表面形成水化層阻礙粘附界面的形成從而導(dǎo)致粘附力下降甚至脫落。目前商用的氰基丙烯酸酯基粘合劑雖然可以在水存在的情況下發(fā)生聚合反應(yīng)并形成粘附，但是其聚合過程會(huì)放熱，同時(shí)它們固化后會(huì)變硬，限制了其應(yīng)用范圍?；阽牾啺?NHS)封端的多臂聚乙二醇預(yù)聚物和三賴氨酸胺體系的ReSure®粘合劑可以在30秒內(nèi)粘附于組織表面，但是ReSure®粘合劑多用于密封沒有主動(dòng)滲漏的傷口，而且它的粘附時(shí)間不夠理想。高強(qiáng)柔韌穩(wěn)定的濕面粘合劑將會(huì)在生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域有重要應(yīng)用。

高強(qiáng)柔韌穩(wěn)定的濕面水凝膠粘合劑需要具備堅(jiān)韌的本體強(qiáng)度和牢固的界面粘附力。近日，浙江大學(xué)王立教授和俞豪杰副教授團(tuán)隊(duì)通過將絲素蛋白添加到聚丙烯酸網(wǎng)絡(luò)中制得了具有優(yōu)異本體強(qiáng)度和界面粘附力的水凝膠粘合劑（圖1）。絲素蛋白在酸性條件下會(huì)發(fā)生一定程度的β折疊而在網(wǎng)絡(luò)中提供額外的物理交聯(lián)點(diǎn)，從而增強(qiáng)水凝膠的本體強(qiáng)度；同時(shí)絲素蛋白中含有大量的官能團(tuán)，可以通過氫鍵作用、靜電力以及鏈纏結(jié)等方式增強(qiáng)界面粘附力。絲素蛋白基水凝膠本體的高強(qiáng)度可以避免粘合劑在外力條件下發(fā)生破裂；同時(shí)水凝膠與基底之間強(qiáng)的相互作用可以保證水凝膠粘附的穩(wěn)定性。所得絲素蛋白基水凝膠PSA-2的最大粘附強(qiáng)度可達(dá)1440 J m-2（圖2）。

圖1 PSA的制備及粘附機(jī)理示意圖。

圖2 （a）力學(xué)性能、（b）PSA可以彎曲及（c）折成復(fù)雜形狀、（d）粘附性能、（e）不同粘附時(shí)間的粘附強(qiáng)度、（f）對(duì)于不同組織的粘附強(qiáng)度、（g）拉伸過程中的應(yīng)變變化、（h）1.5 cm寬的PSA可以承受1 kg砝碼的剝離。

動(dòng)物實(shí)驗(yàn)表明，PSA-2可以穩(wěn)定地粘附在大鼠皮膚上并對(duì)大鼠全層皮膚傷口的促愈合效果明顯。相對(duì)于縫合及空白組，PSA-2處理的大鼠傷口在第六天基本痊愈（圖3）。同時(shí)在大鼠的肝出血和腹主動(dòng)脈出血模型中，PSA-2也表現(xiàn)出很好的濕表面粘附性能和止血效果（圖4）。

圖3 （a）和（b）PSA可以快速粘附于大鼠傷口表面，在（c）第一天、（d）第三天（e）第六天、（f）第十天的皮膚愈合圖片、（g）和（f）分別是實(shí)驗(yàn)組和對(duì)照組放大圖。

圖4 PSA-2在（a）大鼠肝出血以及（b）腹主動(dòng)脈出血的止血應(yīng)用

進(jìn)一步研究了PSA-2在大鼠胃穿孔治療方面的應(yīng)用，發(fā)現(xiàn)其可以快速粘附于含胃酸的傷口濕表面，一周后胃部傷口愈合，恢復(fù)良好（圖5 a-c）。在對(duì)兔子創(chuàng)傷性氣胸的治療過程中（圖5 d-i），PSA-2可以實(shí)現(xiàn)快速止血和粘附，并形成穩(wěn)定的粘附界面，半個(gè)月后兔子肺部恢復(fù)良好，未見與正常組織明顯差異。這些結(jié)果表明，絲素蛋白的引入可以有效增強(qiáng)水凝膠的本體強(qiáng)度和界面粘附性能，在止血、傷口愈合、組織修復(fù)等方面有很好的應(yīng)用前景。

圖5 PSA-2在大鼠胃穿孔（a-c）及兔子創(chuàng)傷性氣胸（d-i）治療方面的應(yīng)用。

以上成果近期發(fā)表在Advanced Healthcare Materials上，論文題為“Instant and tough adhesives for rapid gastric perforation and traumatic pneumothorax sealing”。浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院2019級(jí)博士研究生劉小偉和浙江大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬第一醫(yī)院楊英博士為共同第一作者，浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院俞豪杰副教授為通訊作者。