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與人體皮膚具有類似的機(jī)械柔順性的電子皮膚( e-skins )被認(rèn)為是人機(jī)交互和可穿戴設(shè)備的理想電子設(shè)備。為了充分模擬人體皮膚，電子皮膚應(yīng)具有可靠的機(jī)械性能，能夠抵抗熱、冷、干燥和細(xì)菌等外部環(huán)境因素，同時(shí)感知多種外部刺激，如溫度、濕度和應(yīng)變。但傳統(tǒng)的導(dǎo)電水凝膠由于其較差的機(jī)械性能，低溫下保濕性差和容易凍結(jié)等缺點(diǎn)限制了其在電子皮膚中的應(yīng)用?；谔烊唤Y(jié)構(gòu)單元構(gòu)建的水凝膠電子皮膚已經(jīng)成為一類有前途的功能材料，因?yàn)樗鼈兙哂懈叨鹊纳锵嗳菪院捅菊鞯墓δ芴匦?。盡管如此，對(duì)這些天然生物分子進(jìn)行改性常見的制備方法具有潛在的環(huán)境和生物風(fēng)險(xiǎn)，為大規(guī)模生產(chǎn)及其后續(xù)應(yīng)用帶來(lái)了重大阻礙。因此開發(fā)一種具有高性能的機(jī)械柔韌性、導(dǎo)電性和環(huán)境適應(yīng)性新型的水凝膠電子皮膚具有迫切的需求。

基于此，陜西科技大學(xué)王學(xué)川、劉新華/四川大學(xué)郭俊凌團(tuán)隊(duì)通過在甘油/水二元溶劑中整合甜菜堿、銀納米顆粒和氯化鈉，制備了一種透明、機(jī)械強(qiáng)度高、環(huán)境穩(wěn)定、用途廣泛的天然皮膚衍生有機(jī)水凝膠(NSD-Gel)（圖1）。該透明NSD-Gel e-skin具有優(yōu)異的拉伸強(qiáng)度(7.33 MPa )、抗穿刺、保濕、自再生和抗菌性能。此外，NSD Gel e-skin具有優(yōu)異的耐寒/耐熱和刺激響應(yīng)特性。該論文以“Mechanically Robust and Transparent Organohydrogel Based E-Skin Nanoengineered from Natural Skin”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials上。

圖1 NSD-Gel e-skin

NSD-Gel e-skin的制備和性質(zhì)

作為NSD-Gel e-skin骨架和甜菜堿載體，膠原纖維束及其分支結(jié)構(gòu)具有豐富的結(jié)合位點(diǎn)，從而賦予水凝膠較強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度。此外，纖維結(jié)構(gòu)、甜菜堿和Gly的基團(tuán)之間發(fā)生氫鍵和靜電相互作用，顯著提高了NSD-Gel e-skin的綜合性能（圖2）。

NSD-Gel e-skin具有優(yōu)異的柔韌性和可變形性（圖3），并且展現(xiàn)出優(yōu)異的拉伸強(qiáng)度( 7.33 MPa )。值得注意的是，NSD – Gel的楊氏模量分別為1.20 MPa，與天然皮膚( 0.5 ~ 1.95 MPa)完全匹配。這些結(jié)果可能是由于Gly可以有效地減少膠原纖維束之間的連接和纏結(jié)，而甜菜堿和NaCl則最小化了e-skin對(duì)Gly的吸收，從而增強(qiáng)了纖維束之間的相互作用。此外作者評(píng)估了NSD-Gel e-skin對(duì)大腸桿菌(大腸桿菌,革蘭氏陰性)和金黃色葡萄球菌(金黃色葡萄球菌,革蘭氏陽(yáng)性)的抗菌效果(圖3j )。結(jié)果表明NSD-Gel e-skin均表現(xiàn)出明顯的抗菌圈(第4天大腸桿菌為2.84 ± 0.21 cm ,金黃色葡萄球菌為2.51 ± 0.18 cm)，這歸因于甜菜堿和AgNPs之間的協(xié)同作用。此外，得益于甜菜堿和Gly之間的協(xié)同作用，即使在7天后 NSD-Gel e-skin仍然保留了其初始重量的89.8 %，并且維持了其優(yōu)秀的機(jī)械性能，表明其具有較好的再生潛力。此外，NSD-Gel e-skin在較低的濕度和較高的溫度下也表現(xiàn)出良好的保濕性，突出了其廣泛的應(yīng)用潛力。

圖2 NSD-Gel e-skin的結(jié)構(gòu)

NSD-Gel e-skin的耐溫性能和耐濕性

作者進(jìn)一步探究了該材料在不同溫度和濕度條件下的機(jī)械穩(wěn)定性和傳感性能。由于溶劑中的Gly有效地防止了低溫下冰晶的形成并保留了電荷通路，這歸因于水和Gly之間豐富的氫鍵作用(圖4a)，因此賦予了NSD-Gel e-skin在低溫下的優(yōu)異的導(dǎo)電性。而使用Gly /水溶液( Gly體積50.0 ~ 87.5 %)制備的有機(jī)水凝膠即使在-20 °C以下也能保持其基本狀態(tài)，展示出色的抗凍能力。除了機(jī)械柔韌性，導(dǎo)電性是NSD-Gel e-skin在不同溫度下應(yīng)用的另一個(gè)關(guān)鍵性能。NSD-Gel e-skin的電導(dǎo)率可以通過厚度有效地確定，厚度直接影響離子傳輸路徑和效率。值得注意的是，溫度越高，膠原纖維的節(jié)段運(yùn)動(dòng)越大，離子運(yùn)輸越快，表現(xiàn)為阻抗減小，電導(dǎo)率增大。對(duì)NSD-Gel e-skin的長(zhǎng)期電穩(wěn)定性分析發(fā)現(xiàn)，其在-20 °C下暴露7天后仍能保持相對(duì)穩(wěn)定的導(dǎo)電性。

圖3 NSD-Gel e-skin的機(jī)械以及抗菌性能

e-skin對(duì)濕度的敏感性主要?dú)w因于水分子與有機(jī)水凝膠中高度豐富的親水基團(tuán)之間形成的氫鍵，包括OH、COOH和NH2 (圖4j )。高RH增加了物理吸附的水的量，這種"自由水"具有靈活的運(yùn)輸能力，可以促進(jìn)離子傳輸。然而，當(dāng)RH降低時(shí)，"自由水"很容易離開凝膠網(wǎng)絡(luò)。在這種情況下，水凝膠中的甘氨酸和甜菜堿將水鎖在其中，從而保證了NSD-Gel e-skin失去過多水分時(shí)的保濕性。

圖 4 NSD-Gel e-skin的耐濕以及耐溫性能

NSD-Gel e-skin的應(yīng)用

在實(shí)際應(yīng)用中，NSD-Gel e-skin的耐久性仍然是其廣泛應(yīng)用的主要挑戰(zhàn)。在彎曲1000次后，電子皮膚的相對(duì)電阻變化幾乎沒有波動(dòng)，證實(shí)了其突出的耐久性(圖5j)。此外，通過考察0-5、500-505和995-1000的5個(gè)循環(huán)，相對(duì)電阻變化穩(wěn)定在≈87.0 %，表明其具有較高的穩(wěn)定性。由于低溫限制了導(dǎo)電離子的傳輸，不同形變水凝膠的相對(duì)電阻變化在- 20 °C時(shí)均小于初始值，而在多個(gè)循環(huán)過程中仍表現(xiàn)出規(guī)律的傳感信號(hào)，表明NSD-Gel e-skin能夠維持低溫條件下的性能穩(wěn)定性(圖5k)。

圖5 NSD-Gel e-skin的壓力測(cè)試

基于以上特點(diǎn)，作者將NSD-Gel e-skin作為運(yùn)動(dòng)傳感器用于人體生理信號(hào)檢測(cè)，NSD-Gel e–skin展現(xiàn)出優(yōu)異的響應(yīng)性(圖6)。通過觀察人體不同部位的運(yùn)動(dòng)傳感監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)表明，在不同形變下獲得的多種信號(hào)具有一致性、可靠性和可重復(fù)性

圖6 NSD-Gel e-skin的實(shí)時(shí)動(dòng)作捕捉應(yīng)用

最后，作者研究了制備出的e-skin的生物相容性，表明該材料具有較好的抗菌性能和生物相容性，此外表明NSD-Gel e-skin可以像RGD肽一樣促進(jìn)細(xì)胞增殖，并且優(yōu)于胺功能化的細(xì)胞粘附表面。NSD-Gel e-skin由于其按需的抗熱和抗凍能力，以及其溫度傳感優(yōu)勢(shì)，被用作理想的可穿戴設(shè)備，以保護(hù)惡劣環(huán)境下的大鼠皮膚(圖7d )。通過小鼠凍傷測(cè)試表明NSD-Gel e-skin或在凍傷或燒傷期間大鼠背部皮膚的局部溫度(圖7e-h )；表明NSD-Gel e-skin具有堪比商業(yè)防護(hù)材料( CPM )的預(yù)期保護(hù)作用。

圖7 NSD-Gel e-skin的抗凍保護(hù)性能

總結(jié)：NSD-Gel e-skin集多種生物功能和智能傳感性能于一體，包括透明度、拉伸強(qiáng)度、保濕性、抗菌性、抗凍性、生物相容性、溫度傳感、濕度傳感、應(yīng)變傳感等。因此NSD - Gel e – skin在可穿戴電子、人機(jī)交互等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。