水凝膠柔性傳感器在健康和運(yùn)動監(jiān)測方面具有廣闊的應(yīng)用前景。水凝膠傳感器靈敏度較低，是制約其發(fā)展和應(yīng)用的關(guān)鍵問題。設(shè)計和構(gòu)筑仿生微結(jié)構(gòu)是提高柔性傳感器靈敏度、降低檢測限的重要思路。微凝膠3D打印是構(gòu)筑微結(jié)構(gòu)的有效手段，但存在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性較差，打印效率低等問題。研究和開發(fā)快速、直接打印的微凝膠墨水，提高其機(jī)械性能，是解決水凝膠3D打印技術(shù)瓶頸，推動其在柔性可穿戴設(shè)備、組織工程等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵。
近日，中山大學(xué)付俊教授團(tuán)隊開發(fā)了一種基于微凝膠增強(qiáng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的3D打印策略，構(gòu)筑微結(jié)構(gòu)柔性傳感器（圖1），大幅度提高了傳感靈敏度，并且獲得了優(yōu)異的強(qiáng)韌性，應(yīng)用于生物力學(xué)監(jiān)測和運(yùn)動軌跡追蹤。
該研究的主要創(chuàng)新思想是：以聚電解質(zhì)微凝膠為基本單元和能量耗散中心，與第二網(wǎng)絡(luò)形成互穿雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，合成高強(qiáng)韌水凝膠。利用微凝膠-單體分散液可逆的凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變特性，實現(xiàn)了室溫下直接擠出打印，然后紫外光固化，制備得到高強(qiáng)韌、穩(wěn)定的微結(jié)構(gòu)，從而解決了傳統(tǒng)3D打印水凝膠流動性、可打印性與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性之間的矛盾，為3D打印高精度且穩(wěn)定的微結(jié)構(gòu)提供了新思路。
圖1：基于微凝膠增強(qiáng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的3D打印微結(jié)構(gòu)
該課題組以聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸）（PAMPS）微凝膠作為基本犧牲單元以耗散能量，與聚丙烯酸（AAc）第二網(wǎng)絡(luò)互穿形成微凝膠增強(qiáng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，含水量高達(dá)65%時，拉伸強(qiáng)度可1.61 MPa，斷裂韌性5.08 MJ/m³。3D打印水凝膠的機(jī)械性能與模板法制備的水凝膠完全一致，經(jīng)利刃切割后仍保持結(jié)構(gòu)完整（圖2），解決了傳統(tǒng)的3D打印水凝膠傳感器機(jī)械性能差，結(jié)構(gòu)與性能不穩(wěn)定的難題。
圖2：微凝膠增強(qiáng)雙網(wǎng)絡(luò)（MRDN）水凝膠的力學(xué)性能
微凝膠增強(qiáng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠具有較好的傳感靈敏度和出色的傳感穩(wěn)定性?；谶@一優(yōu)勢，該課題組設(shè)計制造了用于監(jiān)測足底生物力學(xué)特性的陣列式傳感器。根據(jù)人體足骨骼分布，設(shè)計了一個具有八通道水凝膠傳感器陣列的可穿戴鞋墊，監(jiān)測步態(tài)過程中足底應(yīng)力分布（圖3），在健康監(jiān)測和智能醫(yī)療設(shè)備中有著良好的應(yīng)用前景。
圖3. MRDN水凝膠用于生物力學(xué)及足部健康監(jiān)測
3D打印的尖銳結(jié)構(gòu)在低載荷下顯著增加接觸面積并發(fā)生應(yīng)力集中，大幅提高靈敏度。如：微金字塔的壓力靈敏度比圓柱結(jié)構(gòu)提高了50倍（圖4）。利用不同微結(jié)構(gòu)傳感器的靈敏度差異，設(shè)計了空間分布的微結(jié)構(gòu)傳感器陣列，通過傳感器信號的實時變化，跟蹤、定位小烏龜?shù)呐佬熊壽E，在軟機(jī)器人及柔性可穿戴電子設(shè)備方面具有廣泛的應(yīng)用前景。
該研究提供了一種通過可固化微凝膠3D打印來制備具有高靈敏度和力學(xué)穩(wěn)定性的微結(jié)構(gòu)水凝膠傳感器的方法。這一新策略有望開發(fā)應(yīng)用于可穿戴智能醫(yī)療設(shè)備的高性能水凝膠壓力傳感器。
該項研究以“3D Printed Microstructured Ultra-Sensitive Pressure Sensors Based on Microgel-Reinforced Double Network Hydrogels for Biomechanical Applications”為題發(fā)表在Materials Horizons。文章的第一作者是中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院2021級碩士研究生鄭靜霞和2021級博士研究生陳國旗，付俊教授為通訊作者。
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