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導(dǎo)     語(yǔ)

水凝膠因其與生物組織相似的機(jī)械和電學(xué)性質(zhì),在柔性電子和軟體機(jī)器人領(lǐng)域備受矚目。然而,如何在保持高拉伸性和柔韌性的同時(shí),實(shí)現(xiàn)高離子電導(dǎo)率,是該領(lǐng)域面臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。近日,劍橋大學(xué)化學(xué)家們利用超分子化學(xué),巧妙地將動(dòng)態(tài)交聯(lián)引入帶電聚合物網(wǎng)絡(luò),開(kāi)發(fā)出兼具優(yōu)異力學(xué)性能和高電導(dǎo)率的新型水凝膠,并將其組裝成全水凝膠柔性電源,展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。

1、研究背景

傳統(tǒng)水凝膠雖然柔軟,但拉伸性和離子電導(dǎo)率普遍較低,限制了其在柔性電子中的應(yīng)用。超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)利用動(dòng)態(tài)非共價(jià)鍵實(shí)現(xiàn)能量耗散,因而具有高延展性、壓縮性、注射性和自愈合性,但其本征離子電導(dǎo)率仍不理想(約10^-3 S/cm)。這主要源于大多數(shù)超分子水凝膠使用中性丙烯酰胺類單體,體系內(nèi)缺乏可動(dòng)離子。引入帶電單體雖然可提高離子濃度和滯留,但會(huì)引起電荷屏蔽,破壞超分子相互作用。因此,在保持優(yōu)異力學(xué)性能的同時(shí)提高離子電導(dǎo)率,是實(shí)現(xiàn)高性能水凝膠電子器件的關(guān)鍵。

2、研究概述

Scherman教授團(tuán)隊(duì)巧妙利用CB[8]主-客體相互作用中的離子-偶極效應(yīng),克服了帶電單體的電荷屏蔽,成功制備了一系列陰離子型、陽(yáng)離子型、兩性離子型和酸性聚合物骨架的超分子聚離子水凝膠(SPIN)。動(dòng)態(tài)可逆的三元CB[8]配合物賦予SPIN高達(dá)1500%的拉伸性、90%的壓縮性、快速自恢復(fù)性以及高達(dá)0.1 S/cm的離子電導(dǎo)率,顯著優(yōu)于已報(bào)道的體系。

超分子聚離子水凝膠的分子設(shè)計(jì)（圖片來(lái)自論文）

流變學(xué)表征表明SPIN具有可調(diào)的粘彈性,儲(chǔ)能模量和損耗模量隨離子含量和交聯(lián)比例而變化。應(yīng)力松弛實(shí)驗(yàn)測(cè)得SPIN的激活能(15.2 kcal/mol)與人體肌肉蛋白titin的I27結(jié)構(gòu)域相當(dāng),表明其優(yōu)異的能量耗散性能。

SPIN的流變學(xué)表征（圖片來(lái)自論文）

拉伸和壓縮測(cè)試進(jìn)一步證實(shí),所有SPIN的斷裂伸長(zhǎng)率均超過(guò)15倍初始長(zhǎng)度,陽(yáng)離子型SPAPS凝膠可達(dá)20倍以上。離子電導(dǎo)率測(cè)試顯示,酸性AMPS水凝膠最高,達(dá)0.1 S/cm,切斷自愈合后電導(dǎo)率無(wú)明顯下降。

SPIN的電學(xué)和力學(xué)性能表征（圖片來(lái)自論文）

得益于動(dòng)態(tài)交聯(lián),相鄰SPIN層之間形成穩(wěn)定界面。當(dāng)用于組裝柔性電源時(shí),在50%應(yīng)變下電壓保持穩(wěn)定,而共價(jià)交聯(lián)凝膠在10%應(yīng)變時(shí)即發(fā)生界面斷裂(圖4)。這為制備全水凝膠、高度耐受形變的可穿戴和可植入電子器件奠定了基礎(chǔ)。

基于SPIN的多層水凝膠柔性電源（圖片來(lái)自論文）

3、研究意義

這項(xiàng)研究結(jié)果為早期癡呆癥預(yù)測(cè)提供了一個(gè)可靠且可解釋的臨床人工智能引導(dǎo)標(biāo)記物，該標(biāo)記物經(jīng)過(guò)了各國(guó)縱向、多中心患者數(shù)據(jù)的驗(yàn)證，在臨床實(shí)踐中具有的強(qiáng)大潛力。該團(tuán)隊(duì)表示，這種新方法可以減少對(duì)侵入性和昂貴診斷測(cè)試的需求，同時(shí)在改變生活方式或使用新藥等干預(yù)措施有可能發(fā)揮最佳作用時(shí)及早改善治療結(jié)果。

文章來(lái)源：Stephen J. K. O’Neill et al. ,Highly stretchable dynamic hydrogels for soft multilayer electronics.Sci. Adv.10,eadn5142(2024).DOI:10.1126/sciadv.adn5142.