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無機(jī)非金屬導(dǎo)熱絕緣材料

 

通常金屬(如Au、Ag、Cu、Al、Mg等)均具有較高的導(dǎo)熱性，但均為導(dǎo)體，無法用作絕緣材料，而部分無機(jī)非金屬材料，如金屬氧化物Al2O3、MgO、ZnO、NiO，金屬氮化物AlN、Si3N4、BN，以及SiC陶瓷等既具有高導(dǎo)熱性，同時(shí)也具有優(yōu)良的絕緣性能、力學(xué)性能、耐高溫性能、耐化學(xué)腐蝕性能等，因此被廣泛用作電機(jī)、電器、微電子領(lǐng)域中的高散熱界面材料及封裝材料等。

 

陶瓷封裝具有耐熱性好、不易產(chǎn)生裂紋、熱沖擊后不產(chǎn)生損傷、機(jī)械強(qiáng)度高、熱膨脹系數(shù)小、電絕緣性能高、熱導(dǎo)率高、高頻特性、化學(xué)穩(wěn)定性高、氣密性好等優(yōu)點(diǎn),適用于航空航天、軍事工程所要求的高可靠、高頻、耐高溫、氣密性強(qiáng)的產(chǎn)品封裝。由于陶瓷材料所具有的良好的綜合性能，使其廣泛用于混合集成電路和多芯片模組。在要求高密封的場(chǎng)合，可選用陶瓷封裝。國外的陶瓷封裝材料以日本居首，日本占據(jù)了美國陶瓷封裝市場(chǎng)的90%~95%，并且占美國國防(軍品)陶瓷封裝市場(chǎng)的95%~98%。傳統(tǒng)的陶瓷封裝材料是Al2O3陶瓷，具有良好的絕緣性、化學(xué)穩(wěn)定性和力學(xué)性能，摻雜某些物質(zhì)可滿足特殊封裝的要求，且價(jià)格低廉，是目前主要的陶瓷封裝材料。SiC的熱導(dǎo)率很高,是Al2O3的十幾倍，熱膨脹系數(shù)也低于Al2O3和AlN，但是SiC的介電常數(shù)過高,所以僅適用于密度較低的封裝。AlN陶瓷是被國內(nèi)外專家最為看好的封裝材料，具有與SiC相接近的高熱導(dǎo)率，熱膨脹系數(shù)低于Al2O3，斷裂強(qiáng)度大于Al2O3，維氏硬度是Al2O3的一半，與Al2O3相比，AlN的低密度可使重量降低20%，因此，AlN封裝材料引起國內(nèi)外封裝界越來越廣泛的重視。

 

聚合物基導(dǎo)熱絕緣材料

 

由于聚合物材料具有優(yōu)良的電氣絕緣性能、耐腐蝕性能、力學(xué)性能、易加工性能等，人們逐步用聚合物材料代替?zhèn)鹘y(tǒng)的電氣絕緣材料，但大多數(shù)聚合物材料的熱導(dǎo)率很低，無法直接用作導(dǎo)熱材料，需要通過加入導(dǎo)熱性物質(zhì)，使其成為導(dǎo)熱絕緣材料。按獲得導(dǎo)熱性的方式，聚合物導(dǎo)熱絕緣材料可分為本體導(dǎo)熱絕緣聚合物和填充導(dǎo)熱絕緣聚合物。本體導(dǎo)熱絕緣聚合物通過在高分子合成或加工過程中改變其分子結(jié)構(gòu)和凝聚態(tài)，使其具有較高的規(guī)整性，從而提高其熱導(dǎo)率。填充型則是通過在高分子材料中加入導(dǎo)熱絕緣填料來提高其熱導(dǎo)率。

 

填料的導(dǎo)熱性能研究

 

(1)填料的比例

 

當(dāng)導(dǎo)熱填料的填充量很小時(shí)，導(dǎo)熱填料之間不能形成真正的接觸和相互作用，這對(duì)高分子材料導(dǎo)熱性能的提高幾乎沒有意義。只有在高分子基體中，導(dǎo)熱填料的填充量達(dá)到某一臨界值時(shí)，導(dǎo)熱填料之間才有真正意義上的相互作用，體系中才能形成類似網(wǎng)狀或鏈狀的形態(tài)——即導(dǎo)熱網(wǎng)鏈。

 

汪雨荻等在聚乙烯(PE)中填充氮化鋁，并考察其導(dǎo)熱性能；在電鏡下觀察到AlN與PE結(jié)合處存在間隙，這表明AlN不浸潤PE。AlN/PE復(fù)合材料在AlN體積分?jǐn)?shù)小于12%時(shí)，其熱導(dǎo)率基本保持不變；當(dāng)AlN體積分?jǐn)?shù)在12%~24%時(shí)，熱導(dǎo)率增長較快；當(dāng)體積分?jǐn)?shù)大于24%后，熱導(dǎo)率增長又變慢；當(dāng)AlN體積分?jǐn)?shù)達(dá)到30.2%時(shí)，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率趨于平衡，能達(dá)到2.44 W/(m·K)。

 

Giuseppe P等利用新型滲透工藝制備了AlN/PS互穿網(wǎng)絡(luò)聚合物。將液泡狀態(tài)PS單體及引發(fā)劑持續(xù)滲透到多孔性AlN中至平衡態(tài),在氬氣氣氛中100℃、4h使PS完成聚合。從微觀上在AlN骨架上形成了一個(gè)滲濾平衡的聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),即使PS體積分?jǐn)?shù)低至12%也可形成

 

材料熱導(dǎo)率隨AlN用量增加而升高,在高用量時(shí)趨于平衡。PS體積分?jǐn)?shù)為20%~30%時(shí)，材料同時(shí)獲得高熱導(dǎo)率和良好韌性。

 

(2)填料的尺寸

 

填料填充復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨粒徑增大而增加，在填充量相同時(shí)，大粒徑填料填充所得到的復(fù)合材料熱導(dǎo)率均比小粒徑填料填充的要高。Hasselman研究了不同粒徑SiC填充的鋁基復(fù)合材料的導(dǎo)熱率，實(shí)驗(yàn)得到在20℃填充量為20%時(shí)熱導(dǎo)率隨著SiC粒徑的增大也變大。

 

但是，導(dǎo)熱填料經(jīng)過超細(xì)微化處理可以有效提高其自身的導(dǎo)熱性能。唐明明等研究了在丁苯橡膠中分別加入納米氧化鋁和微米氧化鋁得到的聚合物材料的導(dǎo)熱性，發(fā)現(xiàn)在相同填充量下，納米氧化鋁填充丁苯橡膠的熱導(dǎo)率和物理力學(xué)性能均優(yōu)于微米氧化鋁填充的丁苯橡膠，且丁苯橡膠的熱導(dǎo)率隨著氧化鋁填充量的增加而增大。

 

(3)填料的形狀

 

分散于樹脂基體中的填料可以是粒狀、片狀、球形、纖維等形狀，填料的外形直接影響其在高分子材料中的分散及熱導(dǎo)率。汪雨荻利用模壓法制備了聚乙烯/AlN復(fù)合基板，研究了AlN的結(jié)晶形態(tài)和填加量對(duì)復(fù)合基板熱導(dǎo)率的影響。結(jié)果表明復(fù)合基板的熱導(dǎo)率隨AlN添加量的增大，最初變化很小，而后迅速升高，隨后增速又逐漸降低；在相同的AlN填加量情況下，熱導(dǎo)率最低的是AlN粉體復(fù)合材料，其次是含AlN纖維復(fù)合材料，最高的則是以晶須形態(tài)填加的復(fù)合材料。

 

(4)基體與填料的界面

 

導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料是由導(dǎo)熱填料和聚合物基體復(fù)合而成的多相體系，在熱量傳遞(即晶格振動(dòng)傳遞)過程中，必然要經(jīng)過許多基體-填料界面，因此界面間的結(jié)合強(qiáng)度也直接影響整個(gè)復(fù)合材料體系的熱導(dǎo)率?；w和填料界面的結(jié)合強(qiáng)度與填料的表面處理有很大關(guān)系，取決于顆粒表面易濕潤的程度。這是因?yàn)樘盍媳砻鏉櫇癯潭扔绊懱盍吓c基體的黏結(jié)程度、基體與填料界面的熱障、填料的均勻分散、填料的加入量等一些直接影響體系熱導(dǎo)率的因素。增加界面結(jié)合強(qiáng)度能提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率。張曉輝等研究發(fā)現(xiàn)Al2O3粒子經(jīng)偶聯(lián)劑表面處理后填充環(huán)氧，與未經(jīng)表面處理直接填充所得的環(huán)氧膠黏劑相比，其熱導(dǎo)率提高了10%，獲得的最大熱導(dǎo)率為1.236W/(m·K)。

 

牟秋紅等以Al2O3為導(dǎo)熱填料，制備了熱硫化導(dǎo)熱硅橡膠，考察了5種表面處理劑對(duì)Al2O3填充硅橡膠性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，5種處理劑處理均能提高硅橡膠的熱導(dǎo)率，其中以乙烯基三(β-甲氧基乙氧基)硅烷效果最為明顯。表面處理劑的加入既可以改善填料的分散能力，又可以減少硅橡膠受外力作用時(shí)填料粒子與基體間產(chǎn)生的空隙，減少應(yīng)力集中導(dǎo)致的基體破壞。表面處理劑對(duì)硅橡膠熱導(dǎo)率的影響應(yīng)該是“橋聯(lián)”和“包覆”共同作用的結(jié)果。一方面，其“橋聯(lián)”作用改善了填料與基體的界面相容性，減少了界面缺陷及可能存在的空隙，從而降低了體系的熱阻；另一方面，若包裹在填料表層的偶聯(lián)劑的熱導(dǎo)率較低，又會(huì)增加熱阻。表面處理劑是否能夠提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率，關(guān)鍵在于處理是否能夠在界面處形成有效的鍵合。

 

中國科學(xué)院化學(xué)研究所的汪倩等人在提高室溫硫化硅橡膠導(dǎo)熱性能方面做了一系列研究工作，發(fā)現(xiàn)選擇高導(dǎo)熱系數(shù)的填料，更重要的是通過填料在硅橡膠中堆積致密模型的設(shè)計(jì)和計(jì)算及選擇合理的填料品種、填料粒徑及粒徑的分布，可以使室溫硫化硅橡膠的導(dǎo)熱系數(shù)高到1.3~2.5W/(m·K)，達(dá)到國際先進(jìn)水平。

 

Xu Y S等研究了AlN粉末及晶須填充的環(huán)氧、聚偏氟乙烯(PVDF)復(fù)合塑料導(dǎo)熱性能,發(fā)現(xiàn)加7μm粒子和晶須以25∶1質(zhì)量比混合，總體積為60%時(shí)，PVDF熱導(dǎo)率達(dá)11.5 W/(m·K)。用硅烷偶聯(lián)劑處理粒子表面，因粒子/環(huán)氧界面改善減少了熱阻，則環(huán)氧熱導(dǎo)率可以達(dá)到11.5W/(m·K)，提高了97%；但是，AlN加入降低了材料拉伸強(qiáng)度、模量及韌性，在水中浸泡后發(fā)生降解。

 

Yu S Z等研究了AlN/聚苯乙烯(PS)體系導(dǎo)熱性能，將AlN分散到PS中，環(huán)繞、包圍PS粒子,發(fā)現(xiàn)PS粒子大小影響材料熱導(dǎo)率，2mm的PS粒子比0·15mm粒子體系熱導(dǎo)率高，因粒子尺寸愈小，等量PS需更多AlN粒子對(duì)其形成包裹，從而形成導(dǎo)熱通道。AlN加入顯著提高PS熱導(dǎo)率，含20%AlN且PS粒子為2mm時(shí)，體系的熱導(dǎo)率為純PS的5倍。

 

提高導(dǎo)熱性能的途徑

 

(1)開發(fā)新型導(dǎo)熱材料

 

如利用納米顆粒填充，導(dǎo)熱系數(shù)可增加不少，尤其是某些共價(jià)鍵型材料變?yōu)榻饘冁I型材料，導(dǎo)熱性能急劇升高。

 

(2)填料粒子表面改性處理

 

樹脂和導(dǎo)熱填料界面對(duì)塑料導(dǎo)熱性能有重要影響，所以導(dǎo)熱填料表面的潤濕程度影響著導(dǎo)熱填料在基體中的分散情況，基體與填料粒子的粘結(jié)程度及二者界面的熱障。

 

(3)成型工藝條件選擇及優(yōu)化

 

導(dǎo)熱填料與塑料的復(fù)合方式及成型過程中溫度、壓力、填料及各種助劑的加料順序等對(duì)導(dǎo)熱性能有明顯影響。多種粒徑導(dǎo)熱填料混合填充時(shí)，填料的搭配對(duì)提高導(dǎo)熱性能和降低粘度有明顯影響，導(dǎo)熱填料不同粒徑分布變化時(shí)，體系導(dǎo)熱性能和粘度發(fā)生規(guī)律性變化，當(dāng)粒徑分布適當(dāng)時(shí)可同時(shí)得到最高導(dǎo)熱系數(shù)和最低粘度的混合體系。

 

目前在有機(jī)硅領(lǐng)域所使用的導(dǎo)熱材料多數(shù)為氧化鋁、氧化硅、氧化鋅、氮化鋁、氮化硼、碳化硅等。

 

尤其是以微米氧化鋁、硅微粉為主體,納米氧化鋁，氮化物做為高導(dǎo)熱領(lǐng)域的填充粉體；而氧化鋅大多做為導(dǎo)熱膏(導(dǎo)熱硅脂)填料用。

 

 

優(yōu)缺點(diǎn)分析:

 

1、氮化鋁AlN優(yōu)點(diǎn)：導(dǎo)熱系數(shù)非常高。缺點(diǎn)：價(jià)格昂貴，通常每公斤在千元以上；氮化鋁吸潮后會(huì)與水反應(yīng)會(huì)水解AlN+3H2O=Al(OH)3+NH3，水解產(chǎn)生的Al(OH)3會(huì)使導(dǎo)熱通路產(chǎn)生中斷，進(jìn)而影響聲子的傳遞，因此做成制品后熱導(dǎo)率偏低。即使用硅烷偶聯(lián)劑進(jìn)行表面處理，也不能保證100%填料表面被包覆。單純使用氮化鋁，雖然可以達(dá)到較高的熱導(dǎo)率，但體系粘度極具上升，嚴(yán)重限制了產(chǎn)品的應(yīng)用領(lǐng)域。

 

2、氮化硼B(yǎng)N優(yōu)點(diǎn)：導(dǎo)熱系數(shù)非常高,性質(zhì)穩(wěn)定。缺點(diǎn)：價(jià)格很高，市場(chǎng)價(jià)從幾百元到上千元(根據(jù)產(chǎn)品品質(zhì)不同差別較大)，雖然單純使用氮化硼可以達(dá)到較高的熱導(dǎo)率，但與氮化鋁類似，大量填充后體系粘度極具上升，嚴(yán)重限制了產(chǎn)品的應(yīng)用領(lǐng)域。

 

3、碳化硅SiC優(yōu)點(diǎn)：導(dǎo)熱系數(shù)較高。缺點(diǎn)：合成過程中產(chǎn)生的碳及石墨難以去除，導(dǎo)致產(chǎn)品純度較低，電導(dǎo)率高，不適合電子用膠。密度大，在有機(jī)硅類膠中易沉淀分層，影響產(chǎn)品應(yīng)用。環(huán)氧膠中較為適用。

 

4、氧化鎂MgO優(yōu)點(diǎn)：價(jià)格便宜。缺點(diǎn)：在空氣中易吸潮，增粘性較強(qiáng)，不能大量填充；耐酸性差，一般情況下很容易被酸腐蝕，限制了其在酸性環(huán)境下的應(yīng)用。

 

5、α-氧化鋁(針狀)優(yōu)點(diǎn)：價(jià)格便宜。缺點(diǎn)：添加量低，在液體硅膠中，普通針狀氧化鋁的最大添加量一般為300份左右，所得產(chǎn)品導(dǎo)熱率有限。

 

6、α-氧化鋁(球形)優(yōu)點(diǎn)：填充量大，在液體硅膠中，球形氧化鋁最大可添加到600~800份，所得制品導(dǎo)熱率高。缺點(diǎn)：價(jià)格較貴，但低于氮化硼和氮化鋁。

 

7、氧化鋅ZnO優(yōu)點(diǎn)：粒徑及均勻性很好，適合生產(chǎn)導(dǎo)熱硅脂。缺點(diǎn)：導(dǎo)熱性偏低，不適合生產(chǎn)高導(dǎo)熱產(chǎn)品；質(zhì)輕，增粘性較強(qiáng)，不適合灌封。

 

8、石英粉(結(jié)晶型)優(yōu)點(diǎn)：密度大，適合灌封；價(jià)格低，適合大量填充，降低成本。缺點(diǎn)：導(dǎo)熱性偏低，不適合生產(chǎn)高導(dǎo)熱產(chǎn)品。密度較高，可能產(chǎn)生分層。

 

9、纖維狀高導(dǎo)熱碳粉優(yōu)點(diǎn)：導(dǎo)熱系數(shù)極高，沿纖維方向的導(dǎo)熱率是銅的2~3倍，最高可達(dá)到700W/(m·K)，同時(shí)具有良好的機(jī)械性能和優(yōu)異的導(dǎo)熱及輻射散熱能力，并且可設(shè)計(jì)導(dǎo)熱取向；缺點(diǎn)：價(jià)格昂貴，并且不易與塑料混合。

 

10、鱗片狀高導(dǎo)熱碳粉優(yōu)點(diǎn)：導(dǎo)熱系數(shù)高,粒徑在納米級(jí)，填充率高；缺點(diǎn)：堆積密度大，不易加工，價(jià)格昂貴(但低于纖維狀高導(dǎo)熱碳粉)。

 

氮化鋁AIN多介紹一些

 

高純度低含氧量納米氮化鋁AlN粉體純度高、粒徑小、分布均勻、比表面積大、高表面活性，具有良好的注射成形性能；用于復(fù)合材料，與半導(dǎo)體硅匹配性好、界面相容性好，可提高復(fù)合材料的機(jī)械性能和導(dǎo)熱介電性能。納米氮化鋁粉體的表面活性特別大，特別容易水解與吸氧，所以必須要對(duì)納米氮化鋁粉體進(jìn)行表面處理，才可以體現(xiàn)出它超凡的特性出來。

 

高純度低含氧量納米氮化鋁AlN(導(dǎo)熱系數(shù)320W/(m·K)目前主要用于硅膠、環(huán)氧樹脂、聚氨酯等高分子樹脂材料中，大幅提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱性及良好的電絕緣性，較寬的電絕緣性使用溫度(工作溫度-60℃~220℃)，較低的粘度和良好的施工性能。因?yàn)榭扇〈愡M(jìn)口產(chǎn)品而廣泛應(yīng)用于電子器件的熱傳遞介質(zhì)，提高工作效率。如CPU與散熱器填隙、大功率三極管、可控硅元件、二極管、與基材接觸的細(xì)縫處的熱傳遞介質(zhì)。納米導(dǎo)熱膏是填充IC或三極管與散熱片之間的空隙，增大它們之間的接觸面積，達(dá)到更好的散熱效果。

 

導(dǎo)熱塑料中的應(yīng)用：高純度低含氧量納米氮化鋁粉體可以大幅度提高塑料的導(dǎo)熱率。通過實(shí)驗(yàn)產(chǎn)品以1~5%的比例添加到塑料中，可以使塑料的導(dǎo)熱率從原來的0.2提高到3，導(dǎo)熱率提高了15倍。相比較目前市場(chǎng)上的導(dǎo)熱填料(氧化鋁、氧化鎂、低純度的納米氮化鋁等)具有添加量低，對(duì)制品的機(jī)械性能有提高作用，導(dǎo)熱效果提高更明顯等特點(diǎn)。

 

高導(dǎo)熱硅橡膠的應(yīng)用：采購與硅匹配性能好，在橡膠中容易分散，在不影響橡膠的機(jī)械性能的前提下可大幅度提升硅橡膠的導(dǎo)熱率，在添加過程中不像氧化物等使黏度上升很快，添加量很小(根據(jù)導(dǎo)熱要求一般在3%左右就可以使導(dǎo)熱率提高50%~70%)，現(xiàn)廣泛應(yīng)用與軍事，航空以及信息工程中。其他應(yīng)用領(lǐng)域：高純度低含氧量納米氮化鋁應(yīng)用于熔煉有色金屬和半導(dǎo)體材料砷化鎵的坩堝、蒸發(fā)舟、熱電偶的保護(hù)管、高溫絕緣件、微波介電材料、耐高溫及耐腐蝕結(jié)構(gòu)陶瓷及透明氮化鋁微波陶瓷制品，以及目前應(yīng)用與聚酰亞胺樹脂，導(dǎo)熱絕緣云母帶，導(dǎo)熱脂，絕緣漆以及導(dǎo)熱油等。

 

綜上，不同填料有各自特點(diǎn)，選擇填料時(shí)應(yīng)充分利用各填料的優(yōu)點(diǎn)，采用幾種填料進(jìn)行混合使用，發(fā)揮協(xié)同作用，既能達(dá)到較高的熱導(dǎo)率，又能有效的降低成本，同時(shí)保障填料與有機(jī)硅基體的混溶性。

 

導(dǎo)熱材料目前主要方式還是靠填充來提高導(dǎo)熱系數(shù)，所以填充量的多少對(duì)導(dǎo)熱系數(shù)影響至關(guān)重要。

 

氧化鋁是行業(yè)里面目前應(yīng)用最多的一種導(dǎo)熱填料。我們知道導(dǎo)熱填料在填充量比較小的的情況，因?yàn)榉垠w之間沒有有效連接，導(dǎo)熱系數(shù)變化不大，當(dāng)填充達(dá)到一定量后，粉體與粉體之間開始接觸。這時(shí)導(dǎo)熱系數(shù)才開始大幅升高。根據(jù)大量的數(shù)據(jù)分析，大致關(guān)系如下，填充量為質(zhì)量百分比：

 

填充70% 導(dǎo)熱系數(shù) 0.5~0.9之間

 

填充80% 導(dǎo)熱系數(shù) 0.9~1.2之間

 

填充85% 導(dǎo)熱系數(shù)1.4~1.8之間

 

填充89% 導(dǎo)熱系數(shù)2.0~2.3之間

 

填充90% 導(dǎo)熱系數(shù)2.5~3.0之間

 

以上測(cè)試方法均采用標(biāo)準(zhǔn) ASTM D5470測(cè)試方法。不同標(biāo)準(zhǔn)和不同廠家的設(shè)備之間會(huì)存在差異，以上僅作為參考。