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銅鋅錫硫硒（Cu2ZnSn(S, Se)4，CZTSSe）太陽能電池因其組成元素豐度高且無毒、工業(yè)兼容性好等優(yōu)點(diǎn)，為實(shí)現(xiàn)大規(guī)模、低成本薄膜光伏應(yīng)用提供了重要路徑，吸引了廣泛關(guān)注。然而，CZTSSe材料的多元組分使其表現(xiàn)出復(fù)雜的原子自摻雜和缺陷特性，導(dǎo)致電池器件電荷非輻射復(fù)合和光電轉(zhuǎn)換效率損失。通過缺陷調(diào)控實(shí)現(xiàn)電池效率提升面臨重要挑戰(zhàn)。一方面，電池器件電荷損失的微觀路徑及相應(yīng)的缺陷在實(shí)驗中尚未被準(zhǔn)確鑒別；另一方面，CZTSSe的結(jié)晶和缺陷形成主要受與動力學(xué)相關(guān)的固態(tài)非均相反應(yīng)控制，傳統(tǒng)熱力學(xué)調(diào)控途徑難以有效抑制電池缺陷。因此，精確識別缺陷類型、全面理解缺陷形成機(jī)制以及有效調(diào)控缺陷形成過程，是當(dāng)前CZTSSe太陽能電池研究的關(guān)鍵需求。

針對上述問題，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心孟慶波團(tuán)隊提出了一種基于數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)分析的缺陷鑒別新方法，并開發(fā)了多元合金化輔助的動力學(xué)調(diào)控方法來抑制CZTSSe中深缺陷的形成，從而顯著提升太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率。首先通過器件模擬實(shí)現(xiàn)了電池性能參數(shù)與缺陷類型的直接關(guān)聯(lián)，并通過數(shù)據(jù)累積分析識別出SnZn給體型缺陷是CZTSSe中影響電池性能的關(guān)鍵缺陷。進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，在CZTSSe的多步結(jié)晶反應(yīng)過程中，緩慢且不完全的Sn/Zn陽離子交換是導(dǎo)致該缺陷形成的動力學(xué)機(jī)制?；诖?，采用多元素合金化策略，通過異質(zhì)元素?fù)诫s降低金屬-硒(硫)鍵強(qiáng)度和中間相穩(wěn)定性，從而降低結(jié)晶過程中的陽離子交換能壘，加速離子交換，抑制反位缺陷形成。這一策略顯著降低了CZTSSe光吸收層中由深缺陷引起的電荷損失，使電池的光電轉(zhuǎn)換效率提高到14.6%。

總的來說，這項工作提出了缺陷鑒別的新方法，建立了缺陷形成與材料微觀結(jié)晶過程的相關(guān)性，并探索了一種調(diào)節(jié)缺陷形成過程的多元合金化策略。這些方法和策略也為其他化合物晶體材料的缺陷鑒別和調(diào)控提供了更多途徑。

圖 CZTSSe的缺陷類型分析(a-c)、多元合金化調(diào)控方法(d-f)及器件性能(g)

相關(guān)研究成果以“Multinary alloying for facilitated cation exchange and suppressed defect formation in kesterite solar cells with above 14% certified efficiency”為題發(fā)表于Nature Energy，物理所石將建副研究員、王金琳博士、周家正博士及北京大學(xué)孟繁琦博士為論文共同一作，物理所孟慶波研究員為論文通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院青促會的支持。