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當(dāng)前，鈉離子電池因其高經(jīng)濟效益、豐富的資源以及較好的電化學(xué)性能而被廣泛關(guān)注，尤其在大規(guī)模能源存儲系統(tǒng)中具有巨大的潛力。然而，鈉離子電池的高能量密度和長循環(huán)壽命仍然是其應(yīng)用的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。在高電壓下，層狀氧化物正極面臨晶格氧不可逆損失、電極與電解質(zhì)界面副反應(yīng)等問題。同時，由于鈉離子嵌入/脫出過程中的各向異性晶格膨脹和收縮會引起嚴(yán)重的體積變化，造成二次顆粒內(nèi)應(yīng)力積累。此外，取向各異的Na+通路及晶界不僅限制了Na+的擴散，也使顆粒內(nèi)Na+分布不均，產(chǎn)生內(nèi)應(yīng)力和局部晶格失配。隨著循環(huán)過程的進(jìn)行逐漸產(chǎn)生晶間裂紋和晶內(nèi)裂紋，加速電解液滲透和界面副反應(yīng)，造成正極材料的失效。當(dāng)前鈉離子電池中主要通過元素?fù)诫s或表面包覆緩解體積變化和界面穩(wěn)定性問題，但這無法解決材料本身存在的問題。

【工作簡介】

近日，東北大學(xué)駱文彬教授團隊以O(shè)3型錳基層狀氧化物為研究對象，通過高溫淬火策略構(gòu)建了兼具機械-化學(xué)穩(wěn)定性的富缺陷復(fù)合結(jié)構(gòu)錳基層狀氧化物，其獨特的復(fù)合/缺陷結(jié)構(gòu)和界面鈍化效應(yīng)的協(xié)同作用，有效解決了錳基層狀氧化物在高壓鈉離子電池應(yīng)用中面臨的問題。所得材料在4.5V高電壓窗口下展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。該文章發(fā)表在國際期刊Angewandte Chemie上。東北大學(xué)博士生楊東潤為本文第一作者。

【內(nèi)容表述】

通過淬火得到的樣品表面存在大量位錯、卷曲等缺陷，同時，由于淬火界面發(fā)生鈉離子的流失，退火處理過程中鈉離子的重新分布形成復(fù)合結(jié)構(gòu)。優(yōu)化淬火水溶液成分后，成功在淬火樣品中引入了氟離子。所得最終樣品平均楊氏模量提高顯著，表現(xiàn)出更優(yōu)異的機械性能。

通過循環(huán)后電極的表征和DFT計算研究發(fā)現(xiàn)，表面氟化有效抑制了過渡金屬遷移和溶解，減輕了材料表面副反應(yīng)。同時復(fù)合結(jié)構(gòu)中，氟離子通過強電負(fù)性錨定作用增強了表面P2結(jié)構(gòu)中晶格氧的穩(wěn)定性，縮小了帶隙，提升了電子導(dǎo)電性。對于內(nèi)部O3結(jié)構(gòu)而言，氟離子的滲入同樣優(yōu)化了材料內(nèi)部的電子導(dǎo)電性以及降低體相鈉離子的擴散能壘，提升了動力學(xué)性能。

通過對O3型錳基正極采用淬火策略后，設(shè)計得到的P2/P3/O3-Na0.89Ni0.3Mn0.55Cu0.1Ti0.05O1.94F0.06在1.5-4.5V的寬電壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出卓越的電化學(xué)性能，在 0.1 C（1 C = 150 mA g-1）條件下的可逆容量為187.6 mAh g-1。在0.5 C和1 C下循環(huán) 200 次后，可逆容量分別為 133.13 mAh g-1 和 121.89 mAh g-1，保持率分別為87.17%和90.4%。同時，在其與硬碳負(fù)極組裝而成的全電池中也表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性。這項工作為鈉離子電池高性能復(fù)合正極材料的開發(fā)和穩(wěn)定機制提供了新的途徑和見解。

【文獻(xiàn)詳情】

Dongrun Yang, Chen Liu, Xuan-Wen Gao, Zhiwei Zhao, Qinfen Gu, Yutong Long, Qingsong Lai, Hong Chen, Zhaomeng Liu, Wen-Bin Luo, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202500939.