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摘 要： 利用基質(zhì)分散固相萃取法處理樣品，結(jié)合超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜（UPLC-MS/MS），建立鐵皮石斛中23種農(nóng)藥殘留的測定方法。以乙腈為溶劑對樣品進(jìn)行超聲提取，利用萃取鹽提取包和萃取試劑盒凈化，取上清液過膜后用BEH C18色譜柱（50 mm×2.1 mm，1.7 μm）分離，采用UPLC-MS/MS法測定，以基質(zhì)匹配外標(biāo)法定量。23種農(nóng)藥的質(zhì)量濃度在2～500 μg/L范圍內(nèi)與色譜峰面積線性相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.996～0.999 8，方法檢出限為0.000 6～0.003 mg/kg，定量限為0.002～0.01 mg/kg。高、中、低3個(gè)水平的加標(biāo)平均回收率為76.8%～119.0%，測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.2%～19.8%（n=5）。該方法準(zhǔn)確、快速，滿足農(nóng)藥殘留檢測分析要求，可用于大批量鐵皮石斛中農(nóng)藥殘留的測定。

 

關(guān)鍵詞： 農(nóng)藥； 鐵皮石斛； 基質(zhì)分散固相萃?。?nbsp;超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法

 

鐵皮石斛屬于蘭科石斛屬，具有降血糖、抗胃癌、抗衰老等有多種藥理作用[1?2]。國家衛(wèi)生健康委員會、國家市場監(jiān)督管理總局發(fā)布2023年第9號公告，將鐵皮石斛納入按照傳統(tǒng)既是食品又是中藥材的物質(zhì)目錄。隨著世界范圍內(nèi)對中藥材的認(rèn)可度不斷提高，鐵皮石斛在食品補(bǔ)充劑、化妝品、保健品領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。然而目前我國已制定的農(nóng)藥殘留限量標(biāo)準(zhǔn)涉及的中藥材種類仍較少，并且缺乏良好的農(nóng)業(yè)規(guī)范[3?4]。大量研究表明，中藥材加工技術(shù)雖然可以消除部分農(nóng)藥殘留，但一些含量較高的農(nóng)藥依然在中藥材中被檢出[5?7]。Xiao[8]等在中藥材中檢出了24種農(nóng)藥，包含殺菌劑、殺蟲劑和殺螨劑。耿春輝等在[9]中藥材中檢出了3種禁用農(nóng)藥。為了有效監(jiān)測中藥材中農(nóng)藥殘留情況，完善中藥材農(nóng)藥殘留標(biāo)準(zhǔn)體系，建立鐵皮石斛中農(nóng)藥殘留快速、準(zhǔn)確的檢測方法至關(guān)重要[10?11]。

 

中藥材種類繁多、基質(zhì)復(fù)雜，需要具有高靈敏度的測定方法。目前測定中藥材中農(nóng)藥殘留常用的樣品處理方法有固相萃取法、直接提取法、微波萃取技術(shù)等[12?14]?；|(zhì)分散固相萃取技術(shù)是在固相萃取基礎(chǔ)上發(fā)展起來的一種新型樣品處理方法，因其具有簡單、綠色、高效等優(yōu)勢而被廣泛應(yīng)用[15?16]。GB 23200.121—2021《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)　植物源性食品中331種農(nóng)藥及其代謝物殘留量的測定　液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法》以及《中華人民共和國藥典》2020年版通則2341農(nóng)藥殘留測定法均采用基質(zhì)分散固相萃取技術(shù)作為樣品處理方法。中藥材在種植過程中，不同種類的農(nóng)藥通常聯(lián)合使用，單一的色譜技術(shù)無法滿足農(nóng)藥同系物、代謝物及多類農(nóng)藥殘留同時(shí)分析的需要，近年來液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)因其靈敏度高、定性能力好等特點(diǎn)逐漸成為農(nóng)藥殘留分析的常用方法[17?18]。

 

我國藥食同源的文化傳統(tǒng)由來已久，到目前為止，我國衛(wèi)生行政部門共發(fā)布了102種藥食同源物質(zhì)[19]。筆者選取常用的藥食同源中藥材——鐵皮石斛，作為根莖類中藥材的代表，根據(jù)農(nóng)藥特性，以超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(UPLC-MS/MS)儀作為農(nóng)藥殘留檢測分析儀器，通過優(yōu)化樣品處理方法，建立鐵皮石斛中23種農(nóng)藥殘留的快速、綠色檢測分析方法。

 

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 主要儀器與試劑

超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀：Waters TQD 型，美國沃特世公司。

電子分析天平：AX204型，感量為0.1 mg，瑞士梅特勒儀器有限公司。

渦旋儀：MX-S型，北京大龍儀器有限公司。

臺式離心機(jī)：Multifuge×4R Pro-MD型，美國賽默飛世爾科技公司。

23種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品：包括殺蟲劑(啶蟲脒、涕滅威亞砜、涕滅威砜、噻蟲啉、氯噻啉、呋蟲胺、噻蟲胺、噻蟲嗪、哌蟲啶、3-羥基克百威、吡蟲啉、環(huán)氧蟲啶、烯啶蟲胺)、殺菌劑(多菌靈、烯酰嗎啉、吡唑醚菌酯、嘧霉胺、惡霜靈、甲霜靈)、殺螨劑(阿維菌素)、禁用農(nóng)藥(滅線磷、涕滅威、克百威)，壇墨質(zhì)檢科技有限公司。

乙腈、甲醇、甲酸：均為色譜純，德國默克公司。

甲酸銨：色譜純，中國安譜實(shí)驗(yàn)科技有限公司。

萃取鹽提取包：MS-NMS5050-H型，內(nèi)置鹽包(1 g NaCl、4 g無水MgSO4、0.5 g檸檬酸氫二鈉、1 g檸檬酸鈉)、50 mL離心管和陶瓷均質(zhì)子，天津博納艾杰爾科技公司。

萃取試劑盒：5982-5256型，內(nèi)置150 mg PSA、15 mg GCB、885 mg MgSO4，美國安捷倫科技有限公司。

鐵皮石斛樣品：市售。

1.2 儀器工作條件

1.2.1 色譜儀

色譜柱：Waters ACQUITY UPLC® BEH C18柱(100 mm×2.1 mm，1.7 μm，美國沃特世公司)；進(jìn)樣體積：3 µL；流動相：A相為0.01%甲酸溶液(含2 mmol/L甲酸銨)，B相為甲醇，流量為0.3 mL/min；洗脫方式：梯度洗脫；洗脫程序：0～1 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為3%，1～1.5 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為3%～15%，1.5～2.5 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為15%～50%，2.5～15 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為50%～70%，15～16 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為70%～98%，16～18 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為98%，18～18.1 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為98%～3%，18.1～19 min時(shí)B相體積分?jǐn)?shù)為3%。

1.2.2 質(zhì)譜儀

離子源：電噴霧離子源；掃描方式：正離子掃描；脫溶劑氣溫度：400 ℃；噴霧電壓：3.5 kV；離子源溫度：150 ℃；檢測方式：多反應(yīng)監(jiān)測模式。23種農(nóng)藥的保留時(shí)間和質(zhì)譜參數(shù)見表1。

表1   23種農(nóng)藥保留時(shí)間和質(zhì)譜參數(shù)

Tab. 1   Retention time and mass spectrometry parameters ( of 23 pesticides )

 

1.3 樣品處理

提?。簩㈣F皮石斛粉碎均勻，過3#篩，精確稱取5.0 g樣品于50 mL離心管中。加入10 mL乙腈、1顆陶瓷均質(zhì)子，劇烈渦旋后置于水平振蕩器中振蕩30 min。隨后將鹽包中的萃取鹽(內(nèi)置1 g NaCl、4 g無水MgSO4、0.5 g檸檬酸氫二鈉、1 g檸檬酸鈉)轉(zhuǎn)移到離心管中，渦旋后以4 200 r/min轉(zhuǎn)速離心5 min。

凈化：吸取6 mL上清液于凈化管中(內(nèi)置150 mg PSA、15 mg GCB、885 mg MgSO4)，渦旋后以4 200 r/min轉(zhuǎn)速離心5 min。吸取上清液過膜后轉(zhuǎn)移到進(jìn)樣小瓶中。

選擇空白樣品同法制備空白基質(zhì)溶液。

1.4 溶液配制

23種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)溶液：精密稱取23種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品各約10 mg，分別置于23只100 mL容量瓶中，加入乙腈，超聲溶解并定容指標(biāo)線，使各農(nóng)藥的質(zhì)量濃度均為1 mg/mL，于-20 ℃下避光保存。

23種農(nóng)藥混合標(biāo)準(zhǔn)溶液：分別取23種標(biāo)準(zhǔn)儲備液各1 mL，置于同一只100 mL容量瓶中，加入乙腈，定容至標(biāo)線，搖勻，其中各組分質(zhì)量濃度均為10 μg/mL，于-20 ℃下避光保存。

23種農(nóng)藥基質(zhì)匹配系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液：用乙腈逐級稀釋23種農(nóng)藥混合標(biāo)準(zhǔn)溶液，使各目標(biāo)物的質(zhì)量濃度均分別為0.02、0.05、0.1、0.2、0.5、1、5 mg/L。取0.1 mL稀釋至不同濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液，用空白基質(zhì)溶液定容至1 mL，使各目標(biāo)物的質(zhì)量濃度均分別為2、5、10、20、50、100，500 μg/L。

1.5 定量方法

在1.2儀器工作條件下，分別測定23種農(nóng)藥基質(zhì)匹配系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液和樣品溶液，以各目標(biāo)物質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)，對應(yīng)色譜峰面積為縱坐標(biāo)，繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線，由標(biāo)準(zhǔn)工作曲線計(jì)算各化合物的質(zhì)量濃度。

 

2 結(jié)果與討論

2.1 提取溶劑選擇

以空白鮮鐵皮石斛為試驗(yàn)對象，以0.02 mg/L空白加標(biāo)樣品和標(biāo)準(zhǔn)品響應(yīng)值的比值計(jì)算回收率，考察乙腈、甲醇、乙酸乙酯3種提取溶劑對回收率的影響，結(jié)果如圖1所示。由圖1可以看出，以乙腈為提取溶劑時(shí)，23種農(nóng)藥的回收率普遍較高，提取效果最好，甲醇次之，乙酸乙酯的提取效率最差，因此選用乙腈作為鐵皮石斛的提取溶劑。

圖1   不同提取溶劑時(shí)23種農(nóng)藥的回收率

Fig. 1   Recoveries of 23 pesticides using different extraction solvents

2.2 色譜條件優(yōu)化

流動相的構(gòu)成和比例影響目標(biāo)物的離子化效率和色譜行為。分別考察了0.01%甲酸溶液-甲醇、甲酸銨溶液-0.01%甲酸溶液-甲醇、甲酸銨溶液- 0.01%甲酸溶液-乙腈3種流動相體系以及甲酸銨溶液濃度對目標(biāo)物的影響。結(jié)果表明，以甲酸銨溶液-0.01%甲酸溶液-甲醇為流動相時(shí)目標(biāo)物色譜峰形和響應(yīng)值最好。甲酸銨溶液為2、5、10 mmol/L時(shí)23種化合物色譜峰形、響應(yīng)值和保留時(shí)間均無較大差別，考慮色譜柱的使用壽命，選擇低濃度的甲酸銨溶液。以2 mmol/L甲酸銨溶液-0.01%甲酸溶液-甲醇為流動相，對23種農(nóng)藥的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)樣測定，優(yōu)化流動相洗脫程序，使23種農(nóng)藥獲得較為理想的色譜峰形，優(yōu)化結(jié)果見1.2.1。在優(yōu)化的儀器工作條件下，23種農(nóng)藥混合標(biāo)準(zhǔn)溶液總離子流色譜圖如圖2所示。

圖2   23種農(nóng)藥混合標(biāo)準(zhǔn)溶液總離子流色譜圖

Fig. 2   Total ion chromatogram of 23 pesticide mixed standard solutions

2.3 基質(zhì)效應(yīng)

將23種農(nóng)藥混合標(biāo)準(zhǔn)溶液用乙腈稀釋成質(zhì)量濃度分別為2、5、10、20、50、100、500 μg/L的溶劑系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液，通過計(jì)算基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)曲線與溶劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液擬合的標(biāo)準(zhǔn)曲線斜率的比值來考察基質(zhì)效應(yīng)。若比值為0.8～1.2，表明無明顯基質(zhì)效應(yīng)或基質(zhì)效應(yīng)可以忽略；當(dāng)比值小于0.8時(shí)，為基質(zhì)減弱效應(yīng)；當(dāng)比值大于1.2時(shí)，為基質(zhì)增強(qiáng)效應(yīng)。結(jié)果表明23種農(nóng)藥的基質(zhì)效應(yīng)大小不一，其中10種農(nóng)藥表現(xiàn)為強(qiáng)基質(zhì)抑制效應(yīng)，比值為0.61～0.78，其余13種農(nóng)藥表現(xiàn)為弱基質(zhì)效應(yīng)，比值為0.89～1.14，因此，采用基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)曲線法進(jìn)行定量，以補(bǔ)償基質(zhì)效應(yīng)所帶來的影響，保證方法的準(zhǔn)確性。

2.4 線性方程、檢出限及定量限

在1.2儀器工作條件下，測定23種農(nóng)藥基質(zhì)匹配系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液，以各目標(biāo)物質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)，對應(yīng)色譜峰面積為縱坐標(biāo)，繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線，計(jì)算線性方程和相關(guān)系數(shù)。在1.2儀器工作條件下，測定空白加標(biāo)樣品溶液，分別以3倍信噪比和10倍信噪比對應(yīng)的質(zhì)量濃度作為方法檢出限和定量限，根據(jù)稱樣質(zhì)量和定容體積換算成樣品中的含量，以質(zhì)量分?jǐn)?shù)(mg/kg)表示。23種農(nóng)藥的線性范圍(質(zhì)量濃度)、線性方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限及定量限見表2。

表2   23種農(nóng)藥的線性范圍(質(zhì)量濃度)、線性方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限及定量限

Tab. 2   Linear ranges (mass concentration), linear equations，correlation coefficients, detection limits, and quantification limits of 23 pesticides

 

2.5 樣品加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)

根據(jù)儀器靈敏度選擇3個(gè)添加水平，將不含目標(biāo)物的鐵皮石斛作為基質(zhì)空白樣品，23種農(nóng)藥分別以0.005、0.02、0.1 mg/kg 3個(gè)水平添加到樣品中，每個(gè)加標(biāo)水平平行測定5次，結(jié)果見表3。由表3可知，23種農(nóng)藥的加標(biāo)平均回收率為76.8%～119.0%，測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.2%～19.8%。根據(jù)NY/T 788—2018《農(nóng)作物中農(nóng)藥殘留試驗(yàn)準(zhǔn)則》的規(guī)定，回收率應(yīng)為70%～120%，RSD應(yīng)不大于20%。上述結(jié)果表明，該方法的精密度、準(zhǔn)確度滿足規(guī)定要求。

表3   樣品加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)結(jié)果

Tab. 3   Results of spiked samples recovery and precision test

 

3 結(jié)語

以乙腈為提取溶劑，利用基質(zhì)分散固相萃取法處理樣品，建立了同時(shí)測定鐵皮石斛中23種農(nóng)藥多殘留的UPLC-MS/MS方法。該方法樣品處理簡單、試劑消耗量少、靈敏度高，準(zhǔn)確度和精密度均滿足農(nóng)藥殘留檢測分析要求，適用于鐵皮石斛中多殘留農(nóng)藥的定性和定量分析，為藥食同源中藥材中農(nóng)藥殘留的日常監(jiān)控和風(fēng)險(xiǎn)評估提供了數(shù)據(jù)支撐。

 

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