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　　在燃煤鍋爐和垃圾焚燒鍋爐的燃燒產(chǎn)物中,氮氧化物(NOx)是危害嚴重的大氣污染物?2011年發(fā)布的《火電廠大氣污染物排放標準》中規(guī)定燃煤鍋爐NOx的排放濃度限值為100mg/m3,而現(xiàn)有燃煤鍋爐的NOx排放值大約在600~1200mg/m3?雖然可以通過低NOx燃燒方式來降低其排放,但仍無法達到日益嚴格的環(huán)保要求,因此,煙氣脫硝作為降低NOx排放的最后一個環(huán)節(jié),其作用不言而喻?目前,工程中常用的脫除煙氣中NOx的方法包括SCR(選擇性催化還原)和SNCR(選擇性無催化還原)2種形式,相對于SCR技術,SNCR技術的建設周期短,投資和運行成本低?

　　研究結果表明,在溫度為850~1100℃條下,SNCR的脫硝效率可高達90%?但目前運行的SNCR裝置中,脫硝效率一般低于50%,其中重要的原因是還原劑與NOx混合不理想?因此,通過數(shù)值模擬的方法,預測還原劑在高溫爐膛內(nèi)的混合情況對SNCR的實際應用有非常重要的意義?

　　在SNCR工藝中,NOx的脫除率由多種因素決定,主要包括:反應溫度?停留時間?還原劑與煙氣的混合程度?還原劑與NOx的摩爾比?NOx初始體積濃度?氧濃度?添加劑的影響等?

　　NOx的產(chǎn)生及脫除模型極其復雜,包括眾多假設及簡化?其中NOx根據(jù)產(chǎn)生機理可分為熱力型?燃料型及快速型?熱力型NOx的產(chǎn)生基于Zeldov-ich原理;燃料型NOx是由燃料中的氮裂解成HCN等中間產(chǎn)物,再被氧化成NO?但在熱力型NOx和燃料型NOx的生成過程中,溫度?氧濃度?停留時間等均會影響NO的生成?此外,添加再燃燃料也會影響NOx的生成以及SNCR反應過程?而NOx與還原劑的反應涉及到207個基元反應,如此眾多的方程給數(shù)值計算帶來了極大的困難,因此需要對其進行簡化?李維成等對SNCR過程的反應進行簡化,最終得到12個組分8步總包反應的簡化機理,Nguyen等提出簡化的7步反應模型,盧志民則對幾種反應機理進行對比,并進行敏感性分析,研究各模型預測的準確性,李穹等采用簡化的SNCR反應機理研究了溫度?氨氮摩爾比等對SNCR脫硝效率的影響?而NOx與還原劑的反應能否順利進行與還原劑和煙氣的混合程度?停留時間?相變過程以及反應物的濃度有著直接關系,因此,僅從化學反應動力學角度進行研究還不足以準確預測SNCR過程NOx的脫除程度?Liang等采用實驗手段對SNCR過程中的混合過程及停留時間等進行了研究?為了進一步優(yōu)化SNCR工藝中還原劑的噴射方案,從而強化還原劑與煙氣的混合效果,本文采用數(shù)值模擬方法研究SNCR過程中還原劑噴霧?混合和擴散問題,通過計算還原劑的覆蓋面積,并考慮氨氮摩爾比估算其脫硝效率;重點研究噴霧過程的影響,得到噴霧粒徑?噴霧量?蒸發(fā)時間?噴霧距離等對SNCR過程的影響?

　　1模型描述及研究方法

　　1.1研究模型

　　選擇性無催化還原脫硝技術是在沒有催化劑的條件下,利用還原劑將煙氣中的NOx還原為無害的N2和H2O的過程?由于需要研究液滴在高溫煙氣中的相變及擴散過程,必須考慮氣液兩相(高溫煙氣與還原劑液滴)的耦合作用?

　　在SNCR過程中,實際噴射的還原劑溶液一般為稀溶液(濃度為5%~7%),因此,可用水蒸汽的濃度分布近似表征還原劑的濃度分布?噴霧量與煙氣量相比非常稀薄,可采用Fluent軟件中的離散相模型,煙氣為連續(xù)相,在爐膛內(nèi)自下向上流動?還原劑的水溶液為第二相,還原劑以液滴的形式噴入爐膛與煙氣混合?換熱,并逐漸蒸發(fā)和擴散?由于本文不考慮SNCR過程的化學反應,故選用無化學反應的組分輸運模型(speciestransportmodel),考慮液滴的傳熱方程?蒸發(fā)與沸騰方程,忽略熱泳力?saffman升力?布朗力,以及粒子輻射力?由于爐膛中煙氣溫度較高,需要考慮輻射傳熱,根據(jù)光學深度(αL)選擇顆粒的輻射模型(P1)?

　　本課題研究煙氣的脫硝效率,不研究NOx的產(chǎn)生過程,因此,按照煙氣分析儀測得的煙氣成分將煙氣中的NOx折算成NO?由于研究過程不包括燃燒過程,建模時可省略布風板以下部分,認為爐膛內(nèi)流體為均勻的煙氣混合物?前已提及,SNCR的窗口溫度為850~1100℃,因此,需將其噴入爐膛內(nèi)合適的溫度處,而省煤器?空預器處溫度已不適合SNCR反應,為簡化模型,只考慮旋風分離器以前的部分?根據(jù)上述簡化建立的計算模型見圖1?網(wǎng)格劃分原則上需兼顧計算精度及計算時間,通過在重點研究的位置加密網(wǎng)格(噴霧位置),最終劃分網(wǎng)格數(shù)863280個?

　　1.2邊界條件

　　根據(jù)鍋爐運行工況,設定壁面為絕熱,入口類型為質量入口,煙氣的質量流量為71.83kg/s,溫度為905℃?出口類型為壓力出口?根據(jù)選用的噴槍型號,確定離散相液滴噴水量?液滴噴射速度?液滴霧化粒徑等幾個參數(shù)?其中,液滴由錐形噴槍噴入流場,噴嘴霧化角為30°,單個噴嘴噴水量為0.0278kg/s,假設液滴粒徑符合Rosin-Rammler分布,液滴粒徑范圍為20~100μm?20~150μm和20~200μm3種規(guī)格,中徑為59μm,液滴粒徑分布指數(shù)為3.5?

　　2CFD模型模擬結果

　　對循環(huán)硫化床鍋爐而言,最適合噴入還原劑的位置是在旋風分離器入口處,此處溫度處于SNCR的窗口溫度范圍內(nèi),并且由于面積狹小,有利于還原劑的完全覆蓋,可提高脫硝反應效率?如圖2所示,在該位置高度方向對稱布置5層噴嘴?

　　2.1粒徑對液滴霧炬的影響

　　由于旋風分離器入口為切向進氣方式,而切向進氣包括內(nèi)旋和外旋2種方式(見圖3)?對配置2個對稱旋風分離器的鍋爐而言,由于操作空間限制,從外側噴射還原劑是比較理想的選擇?從外側噴射時,對外旋分離器而言,噴射方向與氣流方向一致(稱為順噴),有利于液滴擴散;而對內(nèi)旋分離器而言,噴射方向與氣流方向相反(稱為逆噴),噴射霧滴需克服氣流方能繼續(xù)向前擴散,分別對順噴和逆噴時粒徑的影響進行了研究?圖4為不同粒徑?不同噴射情況下液滴軌跡與停留時間關系?由圖4

　　(a)和(b)可知,當液滴粒徑為20~200μm時,順噴時液滴在氣流的帶動下,很容易噴到對側壁面,而逆噴時則噴到壁面較少?但仍有部分噴到對側壁面,發(fā)生濕壁現(xiàn)象?由圖4(c)可知,液滴粒徑為20~100μm時,無論順噴還是逆噴,其噴射距離都比較短,甚至不到通道寬度的1/2(只給出了逆噴,順噴結果也相差不多),這勢必會影響還原劑的覆蓋面積?而從圖4(d)給出的液滴粒徑范圍在20~150μm時的液滴軌跡可以看出,此時液滴軌跡剛好覆蓋整個煙氣通道,并且基本不與壁面接觸,而蒸發(fā)時間也較符合煙氣脫硝過程對蒸發(fā)時間的要求?因此,后文的研究中采用液滴粒徑范圍20~150μm?逆噴形式?當然,粒徑范圍與分離器結構以及氣流速度等有關,改變工況其粒徑范圍也需作相應改變?

　　2.2液滴噴射參數(shù)

　　圖5分別為液滴停留時間?粒徑?表面溫度及還原劑濃度與噴射距離的關系曲線?由圖5(a)可知,停留時間與噴射距離基本呈線性關系,噴射距離越長的液滴停留時間也越長;根據(jù)圖5(b),隨著噴射距離的增加,所有液滴粒徑均逐漸減小?當噴射距離達到3.75m時,所有的液滴蒸發(fā)完畢;而從圖5(c)可以看出,在爐膛高溫的影響下,液滴表面的平均溫度逐漸上升到沸點溫度,然后開始蒸發(fā),達到穩(wěn)定狀態(tài)下,液滴溫度基本維持在沸點溫度(100℃),直至蒸發(fā)完畢;根據(jù)圖5(d),還原劑在煙氣中的局部濃度有一個先上升后急劇下降的趨勢,其原因在于:在射流的中心區(qū)域,液滴的數(shù)目較大,并且此時已有部分液滴完全蒸發(fā)和擴散;在液滴噴射的起始區(qū)域,液滴還未完全蒸發(fā)和擴散,因此,煙氣中還原劑的濃度還較低;在射流末端的液滴顆粒較少?

　　2.3爐膛內(nèi)不同截面還原劑濃度和溫度分布

　　脫硝過程通常使用的還原劑包括液氨?氨水和尿素,與前兩者相比,尿素使用過程的安全性容易保證?用尿素作為還原劑時,總包反應為:

　　由公式(2)可知,理論的氨氮摩爾比為1,而根據(jù)公式(1),尿素與氨的比例為1∶2,所以還原劑尿素與NO的摩爾比為1∶2?

　　定義:NSR=還原劑與入口NOx的實際摩爾比/還原劑與入口NOx的化學計量摩爾比?

　　盡管從理論上來講,提高NSR有利于提高SNCR工藝的脫硝效率,但過高的氨氮摩爾比會導致較大氨逃逸率?而相關研究表明,當NSR達到1.5時,相應的脫硝率可以達到90%?因此,建議根據(jù)實際的煙氣量和NOx濃度調整還原劑的噴射量?將NSR為1.5~2的區(qū)域控制在50%~60%范圍內(nèi),即可同時實現(xiàn)NOx的脫除率和控制氨逃逸指標?

　　脫硝效率也稱NOx脫除率,其計算方法如下:

　　式中:C1為脫硝系統(tǒng)運行時脫硝裝置入口處煙氣中NOx含量(mg/m3);C2為脫硝系統(tǒng)運行時脫硝裝置出口處煙氣中NOx含量(mg/m3),均指標準狀態(tài)?

　　循環(huán)流化床鍋爐中,NOx含量為500mg/m3,若要求煙氣出口NOx含量為200mg/m3,則每標準立方米需脫除300mg的NOx?

　　將其在905℃換算到工況條件下的摩爾濃度為:2.32×10-3mol/m3?當NSR=1.5時,得到還原劑尿素用量為1.74×10-6kmol/m3?

　　該設備單臺鍋爐的尿素耗量小于83.6kg/h,而單個噴槍噴液量為1.67L/min,共有10個噴槍,因此,得到水中尿素含量為2.4%?將還原劑折合成水的含量為:7.25×10-5kmol/m3?因此,只要區(qū)域內(nèi)H2O的摩爾濃度大于7.25×10-5kmol/m3皆為有效覆蓋面積?

　　為研究還原劑的覆蓋情況,在旋風分離器入口處沿氣流方向選取4個斷面,各斷面與旋風分離器及噴嘴相對位置見圖6?在圖6的4個截面上,還原劑濃度(等效為H2O的摩爾濃度)見圖7?可以看出,隨著霧炬的擴散?蒸發(fā),還原劑有效覆蓋區(qū)域逐漸增加?根據(jù)該結果,改變還原劑用量,重新計算,可對還原劑用量進行優(yōu)化?