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最近，日本名古屋大學(xué)的科學(xué)家們開(kāi)發(fā)出一種新方法，它能以一種可預(yù)測(cè)的方式制造刺激響應(yīng)型材料, 這項(xiàng)研究的成果最近發(fā)表于《Angewandte Chemie International Edition》期刊。

他們使用這種方法設(shè)計(jì)出一種新材料：碳納米環(huán)與碘的混合物。它可以導(dǎo)電而且在通電時(shí)能發(fā)出白光。這種新方案可以制造出一些列可靠的刺激響應(yīng)型材料，它們可以應(yīng)用于存儲(chǔ)器件、人造肌肉和給藥系統(tǒng)等領(lǐng)域。

背景

刺激響應(yīng)型材料是指在外部環(huán)境因素刺激下，自身的物理和化學(xué)特性發(fā)生相應(yīng)變化的材料。這些刺激因素包括：光致輻射、熱量、壓力和電流。有鑒于此，刺激響應(yīng)型材料可廣泛應(yīng)用于光盤(pán)、計(jì)算機(jī)存儲(chǔ)器件和顯示器件、人造肌肉和給藥系統(tǒng)等眾多領(lǐng)域。

科學(xué)人員一直都致力于以一種可預(yù)測(cè)的方式，開(kāi)發(fā)新型刺激響應(yīng)型材料。然而，設(shè)計(jì)和控制這些材料復(fù)雜的分子排列，是一項(xiàng)極其困難的工作。

創(chuàng)新

最近，來(lái)自日本名古屋大學(xué) JST-ERATO Itami 分子納米碳項(xiàng)目和轉(zhuǎn)化生物分子研究所（ITbM）的團(tuán)隊(duì)聯(lián)合開(kāi)發(fā)出一種簡(jiǎn)單且可靠的方法，它可用于合成刺激響應(yīng)型材料。

技術(shù)

這種“響應(yīng)型多孔主體”（responsive porous host）方法采用具有多孔框架的分子與“客體”分子綁定。這些客體分子很可能對(duì)外界刺激作出響應(yīng)（如圖[1]a所示）。

在這個(gè)案例中，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了[10]cycloparaphenylene（[10]CPP），一種碳?xì)浠衔锓肿樱?0個(gè)相互連接苯環(huán)組成。它是連接碘(I) 的理想主體。碘置身于多孔碳環(huán)內(nèi)，并且響應(yīng)電刺激。

這樣不僅能夠?qū)щ?，而且也可以激發(fā)白光，這一點(diǎn)非同尋常。特別是許多其他部件需要獲取白光。這種新材料[10]CPP-I，可用于下一代照明系統(tǒng)。

下圖為電刺激響應(yīng)型材料的新合成方案。a）利用多孔固體材料開(kāi)發(fā)電刺激響應(yīng)型材料的方法。b）電刺激引發(fā)[n]CPP-I 導(dǎo)電和發(fā)出白色熒光。

合成這種材料的方法出人意料的簡(jiǎn)單。研究人員將碳納米環(huán)（CPP）和碘混合在一起，再讓它變干。然后，他們?cè)儆肵射線結(jié)晶學(xué)確認(rèn)，在對(duì)齊的納米環(huán)中的空心內(nèi)，碘分子排成一行（見(jiàn)下圖）。

團(tuán)隊(duì)通過(guò)改變碳納米環(huán)的數(shù)量，嘗試了這種混合物的幾種變化，最終發(fā)現(xiàn)10個(gè)環(huán)導(dǎo)致的碘原子運(yùn)動(dòng)最有活力，并且對(duì)于外部環(huán)境變化最敏感。

當(dāng)直接將電流施加于[10]CPP-I，樣本的體積電阻率降低約380倍，這表明它是導(dǎo)電的，而不是阻礙電流通過(guò)。具有9個(gè)或者12個(gè)納米環(huán)的混合物中的體積電阻率并沒(méi)有降低多少，如下圖。這些研究結(jié)果表明納米環(huán)的孔徑控制了其對(duì)于電刺激的反應(yīng)。

JST-ERATO 項(xiàng)目的博士后研究員 Noriaki Ozaki 博士稱：“這項(xiàng)研究最具困難性的部分之一，就是研究由于電刺激帶來(lái)的[10]CPP-I導(dǎo)電性。盡管我們只花了三個(gè)月時(shí)間合成分子，以及探索其電刺激響應(yīng)特性，但是卻又花了一年時(shí)間探索其特性的起源。”

最終，團(tuán)隊(duì)利用X射線吸收近邊光譜（XANES）、拉曼光譜以及熒光光譜，搞清楚了[10]CPP-I 在電刺激下是如何導(dǎo)電的。這些分析顯示碳納米環(huán)中的碘原子，當(dāng)受到電刺激時(shí)，會(huì)形成延伸的多碘化合物鏈，從而使得材料具有導(dǎo)電性。

研究人員也發(fā)現(xiàn)，電刺激可以改變 [10]CPP-I 的光致發(fā)光顏色，從綠-藍(lán)色變成白色。白色光線說(shuō)明[10]CPP-I 的熒光光譜覆蓋了整個(gè)可見(jiàn)光范圍。

頻譜展寬歸因于CPP的電子結(jié)構(gòu)的不規(guī)則分布，這種不規(guī)則分布又是由于多碘化合物鏈的形成而引起的，如下圖所示。[10]CPP-I 的白色光線是單個(gè)分子組裝成的白色照明材料的一個(gè)罕見(jiàn)的例子；白光發(fā)射通常要通過(guò)混合不同顏色的幾種材料來(lái)共同完成。

價(jià)值

JST-ERATO 項(xiàng)目的團(tuán)隊(duì)領(lǐng)導(dǎo) Hirotoshi Sakamoto 博士說(shuō)：“這種‘響應(yīng)型多孔主體’有望適用于不同刺激，例如光致輻射、熱應(yīng)用和pH 值改變。它為以一種可靠和可預(yù)測(cè)的方式開(kāi)發(fā)刺激響應(yīng)型材料，開(kāi)拓了一條通向新型通用策略的途徑。”

JST-ERATO 項(xiàng)目主管和 ITbM 中心總監(jiān) Kenichiro Itami 教授稱：“我們對(duì)于開(kāi)發(fā)出這種簡(jiǎn)單而強(qiáng)大的方法，完成外部刺激響應(yīng)型材料的合成，感到非常興奮。”